[发明专利]由乙烯生产环氧乙烷的方法

权利要求书

1.一种再生乙烯氧化制环氧乙烷用高效银催化剂的方法，包括如下工段：

I)高温低氧低抑制剂处理段，该工段依次包括如下步骤：

a)将乙烯氧化制环氧乙烷的起始反应气中氧气浓度降低到1-5mol％，基于起始反应气的总摩尔量；

b)将起始反应气中抑制剂浓度降低到再生前的20-90％；

c)提高起始反应气中乙烯浓度到25-40mol％，基于起始反应气的总摩尔量；

d)提高高效银催化剂的温度以比再生前的温度高5-40℃；和

e)在步骤a)-d)的工艺条件下保持8-24小时；

以及

II)关闭反应器出口处理段：

将进行完工段I)的高效银催化剂保持I)段步骤d)中的升高的温度不变，在此条件下逐渐降低反应器出口流量直至完全关闭反应器出口，然后在此条件下保持1-24小时。

2.如权利要求1所述的方法，其中进一步包括工段III)：

III)恢复正常工艺段，该工段依次包括如下步骤：

a)将进行完工段II)的高效银催化剂的温度降低以比再生前温度低5-20℃；

b)将起始反应气中乙烯浓度降低到再生前的50-90％；

c)将起始反应气中抑制剂浓度调节到再生前的50-90％；

d)将起始反应气中氧气浓度提高到再生前的浓度；

e)将起始反应气中乙烯浓度提高到再生前的浓度；和

f)提高反应温度，同时调节抑制剂浓度，以恢复乙烯氧化制环氧乙烷，优选的是所述反应温度的提高应使得达到再生前的时空产率。

3.如权利要求1所述的方法，其中所述高效银催化剂的初期选择性大于82mol％，最高选择性大于86mol％，平均选择性大于84mol％，末期选择性大于82mol％，并且时空产率为160-280克EO/小时＊升催化剂。

4.如权利要求1-3中任一项所述的方法，其中在工段I)的步骤a)中，将起始反应气中氧气浓度降低到1.8-3mol％，基于起始反应气的总摩尔量。

5.如权利要求1-4中任一项所述的方法，其中在工段I)的步骤b)中，将起始反应气中抑制剂浓度降低到再生前的40-80％。

6.如权利要求1-5中任一项所述的方法，其中在工段I)的步骤c)中，调节起始反应气中乙烯浓度到26-36mol％，基于起始反应气的总摩尔量。

7.如权利要求1-6中任一项所述的方法，其中在工段I)的步骤d)中，提高高效银催化剂的反应温度以比再生前的反应温度高8-20℃。

8.如权利要求1-7中任一项所述的方法，其中在工段I)的步骤e)中，在步骤a)-d)的工艺条件下保持8-16小时。

9.如权利要求1-8中任一项所述的方法，其中在工段II)中，在反应器出口完全关闭之后，在此条件下保持8-16小时。

10.如权利要求2-9中任一项所述的方法，其中在工段III)的步骤a)中，将进行完工段II)的高效银催化剂的反应温度降低以比再生前反应温度低8-15℃。

11.如权利要求2-10中任一项所述的方法，其中在工段III)的步骤b)中，将起始反应气中乙烯浓度降低到再生前的60-90％。

12.如权利要求2-11中任一项所述的方法，其中在工段III)的步骤c)中，将起始反应气中抑制剂浓度提高到再生前的60-90％。

13.如权利要求1-12中任一项所述的方法，其中当投产后乙烯氧化制环氧乙烷的反应温度首次达到或超过230℃时，或者当再生后反应温度每升高5-20℃、优选5-15℃、更优选5-10℃时，或者每当环氧乙烷累计产量达到100-500吨/立方米催化剂、优选200-300吨/立方米催化剂时，就进行工段I)和II)或进行工段I)-III)，也可以在计划停车或非计划停车后进行工段I)和II)或进行工段I)-III)。

14.如权利要求1-13中任一项所述的方法，其中所述高效银催化剂包含载体以及其上沉积的如下组分：

i)银活性成分；

ii)铼助剂；

iii)任选地，铼助剂的共助剂；

iv)任选地，碱金属助剂；和

v)任选地，碱土金属助剂。