[发明专利]掺铈铽γ-AlON基发光粉体的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种γ-AlON基发光粉末的共沉淀结合碳热还原快速制备方法，属于荧光粉材料合成与制备技术领域。

背景技术

1993年日亚(Nichia)公司率先采用蓝光氮化镓发光二极管+黄光荧光粉 YAG:Ce组合制成白光LED器件，其耗电量仅为白炽灯的1/ 8，日光灯的1/ 2，使用寿命可达10万小时 (约为荧光灯10倍)，这种新型、节能、长寿命、全固态白色光源将成为21世纪初期新一代照明光源的研究热点，将逐步取代耗能的白炽灯和汞污染的荧光灯。稀土掺杂                                                -族氮化物AlN，GaN，InGaN和AlInGaN，由于它们能较好的被蓝光激发，而硅基和铝基氮化物以及氮氧化物由于制备困难（高温，N₂气氛，缺少合适的合成路径），并且被根深蒂固的认为它是高温结构材料等原因对它们研究的较少。近年来，氮化物以及氮氧化物荧光粉吸引了许多学者的研究，由于它表现出的优良的发光性能（能被蓝光激发，高的转换效率，有可能实全彩显示），热稳定性高，化学稳定性好，是非常有潜力的白光LED材料。根据公开文献来看，国内外氮化物、 氮氧化物荧光粉的研究主要集中在以 Si₃N₄、AlN 为基质组分，添加碱土氮化物如 Ca₃N₂、SrN_x、BaN_x、合成碱土硅氮化物体系荧光粉。在α-SiAlON 荧光粉中，Eu²⁺取代Ca²⁺发射606 nm红光，而在β-SiAlON 中，Eu²⁺发射536 nm黄光。

目前将AlON作为发光基质的荧光粉还报道的比较少。解荣军等研究了Mn²⁺/Mg²⁺共掺的AlON荧光粉的晶体结构与发光性能。该荧光粉在520nm处表现出一个半高宽为44nm的绿光宽带发射峰。Shinichi Kikkawa等采用氨氮化法制备了Eu²⁺掺杂的尖晶石型AlON（Al_2.75O_3.74N_0.26）并研究了其发光性能。张芳等研究Er³⁺掺杂的AlON基上转换材料，在980nm激发条件下有538nm的绿光和620nm红光发射峰。

目前γ-AlON粉末及AlON陶瓷的合成方法主要有高温固相反应、氧化铝还原氮化、自蔓延、化学气相沉积等方法。其中研究最多的是高温固相反应法和氧化铝还原氮化法。

高温固相反应法一般是将一定配比的AlN、Al₂O₃粉经球磨混合后，在高于1650℃温度下进行高温氮化来制备AlON粉末，该工艺一方面需要粉体混合均匀，粉体团聚或混合不均匀将会严重影响产物的相组成；另一方面，采用AlN粉末的纯度和粒度对于产物合成的影响很大。此方法关键在于所用的AlN粉末必须超细、高纯，这势必会增加制备工艺成本。

氧化铝还原氮化制备γ-AlON粉末，通常使用Al₂O₃和C混合均匀后在氮气气氛下高温（1650℃-1850℃）热处理得到，在制粉过程中碳含量和烧结条件不易控制, 碳含量会使过多的Al₂O₃被氮化成为AlN，导致最终产物为AlN、AlON的混合物，并且残炭对制备透明陶瓷也有严重影响。碳含量偏少会导致最终产物为Al₂O₃和AlON的混合物。烧结过程中温度太高会导致粉体过度氮化，温度太低氮化反应不完全，保温时间太长晶粒会很大，太短反应不充分。

自蔓延法制备γ-AlON粉末，在一定压力（50MPa）和温度（1700~1750℃）下，在石墨磨具中进行热压，之后在氮气气氛中（1920~1940℃）退火处理，制备出光学透明的AlON陶瓷。自蔓延法制备γ-AlON粉末，具有反应速度快、成本低的优点。AlON的合成取决于所施加的空气压力的大小，需严格控制其工艺参数。自蔓延法制备γ-AlON具有反应速度快、成本低等优点。γ-AlON的合成取决于所施加的空气压力的大小，应严格控制工艺参数。

发明内容