[发明专利]利用低压汞灯快速光催化分解高浓度甲烷混合气的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种常温常压光催化快速分解高浓度甲烷混合气的方法。

背景技术

甲烷是一种温室气体，其CH₃—H键的离解能为435 kJ/mol，不易转化。TiO₂是一种活性很高、无二次污染且价格低廉和容易操作的光催化材料。目前在甲烷光催化的研究主要是利用真空紫外光（主波长为185nm）作为光源，TiO₂为催化剂，且采用的方式为连续光解即在整个反应过程连续开真空紫外灯，这种真空紫外灯光照的方法不能在实际的应用中实现：一是由于真空紫外光在空气中的传播能力很弱，而且价格较贵；二是由于气体在催化剂表面的预先吸附对催化效率有很大的影响，甲烷的转化效率较低。张彭义在最佳实验条件下（即气体流速为8L/min、湿度为26%-30%RH），采用真空紫外光连续光照降解含低浓度甲烷空气（可处理甲烷浓度范围为0.01%左右，甲烷初始浓度为60mg/m³），甲烷的转化速率仅为 7mg/                                                （中国环境科学，2006年，第26卷第一期：653-656 ）。

发明内容

本发明的为了解决上述的问题，提供了一种常温常压利用低压汞灯辅以TiO₂光催化剂快速光催化分解高浓度甲烷混合气的方法。

本发明的技术方案

利用低压汞灯（主波长为253.7nm）和TiO₂光催化降解有机物如甲醛、氯仿、多氯联苯、有机磷化合物、多环芳烃等有机污染物方面的应用很多，光解方法都为连续光照。但是由于甲烷很稳定，目前这种方法在甲烷光催化降解方面却还未见报道。

本发明利用低压汞灯光催化降解甲烷的机理是：TiO₂是一种N型半导体，具有光敏导电性，一般由一个充满电子的低能价带(VB)和一个空的高能导带(CB)构成，价带和导带之间由禁带分开。能带和导带之间的带隙能为3.2eV，其能量相当于波长为387.5nm的紫外光，当所用能量等于或大于禁带宽度(Eg)的光照射半导体时，价带上的电子(e^-)被激发跃迁到导带，在价带上产生光生空穴(h⁺)： ,并在电场作用下，分离并迁移到粒子表面。光生空穴具有极强的得电子能力，可夺取半导体颗粒表面有机物或溶剂中的电子，使原本不吸收光的物质都被活化氧化，因此具有很强的氧化能力，将其表面吸附的OH^-和H₂O分子氧化成自由基·OH，生成的羟基自由基进攻甲烷分子，使之氧化和分解，最终使甲烷降解。

本发明的方法是先向反应容器里面通气，并调节气体湿度，当气体含量、湿度等条件都达到稳定后，开启低压汞灯进行反应，当开灯达到一定时间后关闭低压汞灯，关灯达到一定时间后再开灯，重复此过程，同时在整个过程中分别用气相色谱和湿度计记录容器内甲烷的含量和湿度。

本发明的一种利用低压汞灯快速光催化分解高浓度甲烷混合气的方法所用的装置的原理示意图如图1。图1中包括反应器2、圆柱型涂TiO₂钛网板3、低压汞灯4、稳压器5、220V电源6、温湿度计感应器8、温湿度计数据记录仪9，反应器上开有进气口1和取气口7，圆柱形涂TiO₂钛网板3罩住低压汞灯的发光部分，稳压器5为低压汞灯4提供稳定的直流电压，温湿度计感应器8及温湿度计数据记录仪9实时检测和记录反应器内混合气的温度与湿度。

一种利用低压汞灯快速光催化分解高浓度甲烷混合气的方法，具体包括如下步骤：

（1）、将反应容器装好催化剂涂TiO₂钛网版，往里面通入由甲烷和二氧化碳组成的混合气，调节气体含量和湿度；

其中CH₄含量占10%~90%（体积比），CO₂占90%~10%（体积比），并调节气体相对湿度为15%；

所述的催化剂涂TiO₂钛网版为圆柱型罩，直径为5cm，高度为12.5cm，其中所述的催化剂为涂TiO₂钛网版中所涂的TiO₂的量按其与甲烷和二氧化碳组成的混合气体体积（即反应容器的有效容积）的比为0.06g/L；

（2）、甲烷含量和湿度稳定后，密封反应器，交替开/关低压汞灯, 每个开关周期内低压汞灯的开、关时间为5～30min，且可以不相等，并记录每一过程中的甲烷含量及湿度；

所述的低压汞灯主波长为253.4nm，功率20W；