[发明专利]一种银-铅-镧-碲热电材料的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种热电材料的制备方法。

背景技术

2009年8月，Chem.Mater.上报道了用固相法合成AgPb_mLaTe_m+2材料的文章，其中AgPb₂₅LaTe₂₇在670K时ZT值可以达到～0.9。由于AgPb_mLaTe_m+2较好的热电性能及应用前景，引起国内外广泛关注。目前制备AgPb_mLaTe_m+2体系热电合金材料的方法主要为固相法，而制备方法存在在制备过程中所需温度高，反应原料均为金属单质，设备昂贵且复杂、得到产品的产量少，不利于扩大生产的缺点。

发明内容

本发明的目的是为了解决现有制备热电材料所需温度高、原料昂贵、产量少，不利于扩大生产的问题，提供了一种银-铅-镧-碲热电材料的制备方法。

本发明一种银-铅-镧-碲热电材料的制备方法如下：一、将0.2g聚乙烯吡咯烷酮、0.01～0.03g AgNO₃、0.4～0.5g Pb(CH₃COO)₂·3H₂O、0.04～0.06g La(NO₃)₃·6H₂O和0.3～0.4gNa₂TeO₃溶于10mL溶剂中，然后放在磁力搅拌器上以4000～8000r/min的搅拌速度搅拌30～60min，得混合物A，所述的溶剂是去离子水或者由1～3mL去离子水和7～9mL无水乙醇组成的混合溶液；二、将0～2.0g KOH加入到混合物A中，然后再加入0.2～0.5g联胺混合搅拌均匀，得混合溶液B；三、将混合溶液B加入到有聚四氟乙烯内衬的高压反应釜中，密封，然后在温度为110℃～210℃的条件下热处理12～24h，自然冷却至室温，得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料前躯体；四、将AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料前躯体过滤，然后洗涤3～6次，再在温度为60℃的条件下，真空干燥5～10h，即得银-铅-镧-碲热电材料；步骤三中混合溶液B的加入量为有聚四氟乙烯内衬的高压反应釜容积的60％～80％。

本发明方法所需温度不需要高温，所用原材料简单易得，得到的AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料为结晶度好、粒度分布窄的粉体，AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料纯度高达99％以上，有利于扩大生产。

本发明得到的AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料可根据控制反应溶剂而得到不同形貌(立方状和花状)的粉体；如在本发明中以水为溶剂即可生成八瓣花状粉体的AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料，如在本发明中以水和乙醇为溶剂即可生成立方状粉体的AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料。

本发明得到的产品分散性好，无需研磨，避免了由研磨而造成的结构缺陷和杂质引入，并产量较高，热电性能良好。

本发明采用水热法制备出的AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料合成条件温和，时间短，设备造价低操作简单并且容易实现不同形貌材料的控制合成。

附图说明

图1是具体实施方二十二所得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料的XRD图谱；图2是具体实施方二十二所得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料的SEM照片；图3是具体实施方二十二所得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料的EDS能谱图；图4是具体实施方二十三所得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料的XRD图谱；图5是具体实施方二十三所得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料的SEM照片；图6是具体实施方二十三所得AgPb₁₀LaTe₁₂热电材料的EDS能谱图。

具体实施方式