[发明专利]在步骤之间利用可靠密封阀设备的两步骤干式二氧化铀生产方法

说明书

本申请是部分连续申请，要求2007年4月27日提交的美国正式申请系列号11/741,158的优先权，还要求2006年7月25日提交的美国临时申请系列号60/833,232的优先权，这里通过引用将它们全部并入本文。 

发明背景 

发明领域

本发明涉及用作核燃料的铀氧化物粉末的制造方法，更具体地，涉及用于生产铀氧化物粉末的、不需湿法加工并且产生易于处理的UO₂粉末和稳定的芯块(pellet)的两步骤干式方法。 

现有技术的说明 

商用核燃料的准备主要是通过使用以UF₆形式加入的浓缩铀和贫化铀(即与天然铀矿的铀235含量相比铀235同位素被浓缩或贫化)的方法。通过利用选定的方法将浓缩的UF₆转变为UO₂，以提供制备核燃料芯块所需的陶瓷可烧结性。 

虽然将UF₆转变为铀氧化物的程序是已知的，但目前可用的方法对于将UF₆转变为UO₂不是特别经济或有效。更具体地，已开发用于核燃料的UF₆转变以制备具有良好受控的陶瓷性能的UO₂。此外，由于需要控制其陶瓷性能并且由于热力学限制，已知的商用转变方法或为具有多个处理阶段的复杂的水基方法，或为单一阶段的干式方法。虽然湿式方法更易于控制，但它们产生大量的液体废料。单步干式方法产生极少的废物物流，但难以操作。 

早期于1961年提交的、授予Reese等人的美国专利No.3,168,369和于1962年提交的、授予Blundell等人的美国专利No.3,235,327等专利描述了在干式方法中在1000°F-1800°F或537℃-982℃下从六氟化铀为核反应器制造二氧化铀核燃料所需的全部基本反应及通用技术： 

UF₆+2H₂O-----→UO₂F₂+4HF 

(气体) (过量水蒸气)   (固体)  (气体) 

UO₂F₂+H₂-----→UO₂+2HF 

(固体)  (粉末) ( 气体) 

这里可以使用惰性气体来促使UF₆和作为水蒸气的H₂O之间的气相反应，以提供了非常大的表面积的氟化铀酰(UO₂F₂)粉末，它具有0.5至1.5克/毫升的振实密度和2至4平方米/克的表面积。(通过将UO₂粉末放到量筒中并振动给定时间来得到振实密度。这设定了体积，对量筒称重，得到了粉末重量。) 

随后，许多美国专利已经授予了将UF₆转化为铀氧化物的方法。例如，参见美国专利No.4,830,841及其中所列美国专利，这些专利描述了在炉、回转窑、流化床等中将UF₆转化为二氧化铀的程序。例如，美国专利No.4,830,841涉及由UF₆制备UO₂的方法：使UF₆与水蒸气反应产生亚微米级氟化铀酰粉末，在约580℃至约700℃下使用水蒸气、氢气和惰性气体的混合物使铀氧化物材料的床层流化，并将亚微米氟化铀酰粉末引入到铀氧化物材料的流化床中，使得氟化铀酰粉末团聚、致密化、流化、脱氟并还原成含氟化物的铀氧化物材料，将该材料从流化床中移出，然后在升高的温度下与氢气和水蒸气接触以获得基本上不含氟化物的UO₂。由该方法生产的UO₂产品往往活性非常低，并且需要强烈的研磨步骤以产生适度活性的粉末。此外，UO₂F₂向UO₃/U₃O₈的转化经常是不完全的，这导致最终UO₂粉末中的不可接受的污染。这可能是由于不充分的停留时间和初始相中大颗粒的增长，这不能使氟化物去除反应进行完全。如下文所讨论的，多个流化床反应器与在本发明中使用的利用火焰火舌 卷流(plumes)的火焰反应器之间的差异是显著的，是有根本区别的和不等同的。