[发明专利]一种氮化物荧光粉材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于LED用荧光粉技术领域，涉及一种氮化物荧光粉及其制备方法。

背景技术

随着LED相关技术的进步，白光LED在发光效率、使用寿命、降低成本等方面均取得了很大的进展。伴随着能源问题的显现，高效节能无污染的LED有着广泛的应用前景，LED照明也是科研工作者追求的远景目标。但是市场上的白光LED产品主要是采用GaN芯片激发黄色荧光粉来实现白光，这种模式的产生白光存在一个严重的不足就是缺少红色成分，阻碍了LED尤其是在照明领域的推广和应用。

目前，解决白光LED缺少红色成分的方法就是在白色荧光粉中加入红色荧光粉，以提高其显色指数。但是市场上常见的以硫化物体系为主的红色荧光粉存在发光效率低、化学稳定性差的缺点，限制了其在白光LED中的应用。

Eu激活的氮化物荧光粉具有高的发光效率并且化学稳定性好，激发波长范围宽，是一种理想的LED用红色荧光粉。常规的合成氮化物荧光粉的方法采用金属直接氮化法，该方法所用原料为价格昂贵，化学稳定性差的金属进行氮化后合成，或者直接购买价格更加昂贵且极不稳定的金属氮化物合成，上述两种方法均须在手套箱中在惰性气氛保护下操作，成本高工艺复杂，不利于工业化批量生产。

发明内容

本发明的目的是提供一种氮化物荧光粉材料的制备方法，采用廉价、稳定的化合物为原料，合成工艺简单，适于工业化批量生产。

为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：一种氮化物荧光粉材料，其化学通式为M_2-xSi_5-yZ_yN₈:xEu，其中，M代表碱土金属Mg、Ca、Sr、Ba中的一种或两种的组合；Z代表Al、Ge中的一种；0.01≤x≤0.3，0≤y≤1.0。

为了实现上述目的，本发明制作方法采用如下技术方案：一种氮化物荧光粉材料的制备方法，包括以下步骤：1)将含有M的氧化物、碳酸盐、硝酸盐、醋酸盐，SiO₂，含有X的氮化物或氧化物，α-Si₃N₄，Eu的氧化物、硝酸盐，以及含碳还原性物质为原料经球磨充分混合均匀；2)将步骤1)所得混合物先在N₂中进行低温烧结，进而在保护气体中提高烧结温度进一步高温烧结合成；3)将步骤2)得到的烧结产物进行洗涤干燥即得到本发明的氮化物荧光粉材料。

所述含碳还原性物质为碳粉、C₃H₆N₆、C₂H₄N₄、聚乙烯中一种。

所述烧结过程在管式炉中进行，烧结前对炉膛进行除氧、除湿处理。

所述低温烧结的温度为800℃-1000℃，烧结时间为16-24小时。

所述高温烧结合成过程中保护气体为N₂、N₂-NH₃混合气体或N₂-CH₄混合气体中的一种。

所述N₂-NH₃混合气体的体积比为90∶10，所述N₂-CH₄混合气体的体积比为95∶5。

所述高温烧结合成过程中烧结温度为1000℃-1800℃。

对烧结样品进行洗涤采用异丙醇，异丙醇的体积为烧结产物体积的3倍以上。

与现有技术相比，本发明具有以下优点：

1、本发明的发光材料为Eu激活的氮化物，量子效率高，物理化学性能稳定，抗衰减性能优良。

2、本发明的发光材料激发波长范围宽，能够适于多种波段激发源激发。

3、本发明采用碳还原法合成氮化物荧光粉，所用原材料为化学性质稳定、价格低廉的物质，代替了当前合成氮化物荧光粉过程中使用的纯金属、金属氮化物等价格昂贵且化学性质极不稳定的原材料，使得过程更加简单易行，工艺窗口宽，利于各批次产品的性能稳定。

4、省去了常规方法中的金属氮化过程，避免了在实验过程中所需的高压环境，整个实验在常规管式炉即可进行，产品成本大幅降低。

附图说明

图1为本发明实施例1中制备的Sr_1.96Si₅N₈:0.04Eu荧光粉的XRD(X射线衍射)图。