[发明专利]一种白光LED用荧光粉的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种双稀土元素掺杂的钇铝石榴石类荧光粉，即YAG:Ce，Ln(Ln＝Tb，Gd，Pr) 的制备方法，具体地说涉及一种制备工艺简单，烧结温度低，发光性能良好的YAG:Ce， Ln(Ln＝Tb，Gd，Pr)荧光粉的制备方法。

背景技术

白光LED是一种新型的“绿色照明”固体光源，节能显著且具有寿命长、体积小、亮度 高等优点，广泛用于工业、军事、医学和科研等方面，具有巨大的市场价值和社会效益。目 前，白光LED主要是通过采用InGaN/GaN基蓝光芯片与掺铈的钇铝石榴石(YAG:Ce)荧光粉 组合来实现的，但该荧光粉的发射光谱中红光强度不足，导致白光LED显色指数偏低。若再 掺入合适的稀土离子，使荧光粉的发射光谱发生红移或增加红光发射峰，可提高白光LED的 显色指数。

目前，YAG:Ce，Ln(Ln＝Tb，Gd，Pr)荧光粉采用高温固相烧结法来制备。一般用相应元素 的氧化物(Y₂O₃，Al₂O₃，CeO₂，Tb₄O₇，Gd₂O₃，Pr₆O₁₁)作原料，加入助熔剂BaF₂(或NaF)， H₃BO₃，在还原气氛(氢气)中通过高温烧结得到。在高温烧结过程中，采用还原气氛的目 的是为了使掺杂在其中的四价铈、部分四价铽、部分四价镨分别被还原为三价铈、三价铽、 三价镨。

然而，在所见报道的YAG:Ce，Ln(Ln＝Tb，Gd，Pr)荧光粉的制备中，存在固体粉末原料混 合不均匀、烧结温度偏高(1500℃)、需要还原气体(氢气)导致不安全因素等众多问题。

发明目的和内容

针对目前YAG:Ce，Ln(Ln＝Tb，Gd，Pr)荧光粉的制备中存在的工艺复杂、烧结温度高、需 要氢气还原气氛等问题，本发明的目的在于提供一种白光LED用荧光粉YAG:Ce，Ln(Ln＝Tb， Gd，Pr)的液相制备方法，即采用复合沉淀剂制备该荧光粉的方法。该方法使用的原料不需要 机械混合，烧结温度低，不需要氢气还原气氛，无危险，产量高，易于实现批量生产。

本发明的目的可以由以下技术方案实现。

本发明白光LED用荧光粉的制备方法采用如下工艺步骤：

(1)混合金属盐溶液(M液)的制备：

按照化学通式Y_3-x-yAl₅O₁₂:Ce_x，Ln_y(Ln＝Tb，Gd，Pr)(x＝0.01～0.25，y＝0.01～0.25)的摩尔比， 配制成含有Y、Al、Ce、Ln(Ln＝Tb，Gd，Pr)的混合金属盐溶液。

(2)复合沉淀剂溶液(P液)的制备：

将NH₄HCO₃溶液与NH₃·H₂O溶液按照摩尔比1∶0.1～10的比例混合作为复合沉淀剂； 或者将NH₄HCO₃溶液与尿素溶液按照摩尔比1∶0.1～10的比例混合作为复合沉淀剂。

(3)前驱体粉末的制备：

强力搅拌下，将M液缓慢加入到P液中，得到白色沉淀；将该沉淀物脱水、去离子水洗 涤、恒温干燥、研磨后得到前驱体粉末。

(4)前驱体粉末的烧结：

将该前驱体粉末放入气氛炉中，采用惰性气氛保护进行烧结后，自然冷却至室温即可获 得本发明荧光粉。

其中，所述的混合金属盐溶液为硝酸钇溶液、硝酸铝溶液、硝酸铈溶液、氯化铽溶液、 硝酸钆溶液、硝酸镨溶液的混合溶液。所述前驱体粉末的制备中，沉淀物采用离心分离脱水 后，用去离子水充分洗涤，直到检测无硝酸根离子和氯离子存在为止；所得沉淀物需在 30～100℃恒温干燥1～10小时。所述前驱体粉末的烧结中，控制烧结温度为900～1200℃，保 温时间为1～10小时；惰性气氛采用氮气或氩气。

具体来说：