[发明专利]一种高猝灭温度钇铝石榴石荧光粉的制备方法

说明书

(一)技术领域：

本发明属于半导体照明领域，尤其是无机非金属的发光材料领域，涉及一种白光LED(发光二极管)所用荧光粉的制备方法。

(二)背景技术：

由于白炽灯的低效性和日光灯的污染性，半导体照明，即LED照明以其超长的使用寿命和节能环保的优点必将取代现有的照明手段，当前实现白光LED照明的主要有3种途径，第一种是通过红、绿和蓝色LED芯片组合形成白光。但是通过这种方法实现白光比较复杂，因为要考虑到三个不同颜色芯片的驱动特性，电路设计上很复杂。第二种是运用量子效应，运用不同粒径尺寸的同一种半导体制备芯片以实现白光，这种方法实现的白光LED具有较高的效率，但是成本较高，同时技术上不成熟。第三种是使用发紫外光或者蓝光的芯片加上荧光粉来实现白光。第三种方法是最简单易行，同时也是最成熟的方法。

作为荧光材料，YAG:Ce³⁺(钇铝石榴石)以其稳定的化学性质和较高的输出光效在激光材料和闪烁体材料方面具有广泛的应用领域，在白光LED荧光粉方面，YAG:Ce³⁺可以有效的吸收InGaN发出的蓝光，而发出黄光，透射的芯片蓝光和YAG:Ce³⁺所发出的黄光可以组合成白光。

大功率白光LED的应用是固态半导体照明的发展方向。在白光LED中，YAG:Ce³⁺荧光粉是被涂敷在芯片层上，在大功率LED中，芯片的温度可以达到450K，因此对于荧光粉的热猝灭性质提出了较高的要求，白光LED荧光粉的猝灭温度要大于450K，这样才能保证在功率白光LED也有的效率。

相较与现有的白光LED用荧光粉，本发明中的荧光粉具有较高的猝灭温度，在温度450K时其仍然具有较高的光效。这使得这样的荧光粉可以应用到大功率(≥1W)LED芯片上，在较高的温度下仍然具有较高的发光效率。

现有技术所制备的LED用荧光粉具有缺陷多，结晶不完全，粒径分布不集中，猝灭温度小于450K，不适合应用于大功率白光LED。

(三)发明内容：

本发明的目的在于克服上述现有技术的缺点，提出了一种高猝灭温度荧光粉的制备方法。

一种高猝灭温度钇铝石榴石荧光粉的制备方法，包括制备混合溶液、过滤、干燥、烧结、粉碎和过筛：

(1)制备混合溶液：将钇盐、铈盐和铝盐溶于纯净水中得到金属盐水溶液，在该金属盐水溶液中加入(NH₄)₂SO₄(固态)和尿素，混合均匀得到混合溶液，混合溶液中金属离子的摩尔浓度总和为0.009-0.9mol/L，尿素(固态)的摩尔量为金属离子摩尔量总和的8—15倍，硫酸铵的摩尔量为金属离子摩尔量的8％-15％；

(2)过滤干燥：将混合溶液加热到90-100℃，并且使其保持沸腾状态2-3个小时得到沉淀物，然后过滤出沉淀物，再水洗沉淀物，最后在90-100℃干燥沉淀物，得到干燥沉淀物；

(3)烧结：将干燥沉淀物在1200-1300℃的温度烧结2-3个小时后进行研磨，经过研磨后的干燥沉淀物在1500-1600℃的温度烧结2-3个小时，最后自然冷却到室温，整个烧结过程在还原气体中进行；

(4)粉碎过筛：对烧结产物进行粉碎和过筛，过筛目数为200-350目，得到钇铝石榴石荧光粉。

所述钇盐为0.0996mol、铈盐为0.0004mol、铝盐为0.166mol。

所述(NH₄)₂SO₄为0.0266-0.399mol、(NH₄)₂SO₄纯度≥99.999％；尿素2.128-3.99mol、尿素纯度≥99.0％。

所述还原气体为氮氢混合气体，氮气和氢气的体积比为3:1。

钇盐为钇的氯化物或钇的硝酸盐，铈盐为铈的氯化物或铈的硝酸盐，铝盐为铝的氯化物或铝的硝酸盐。钇和钆属于同族元素，具有相近似的性质，本发明中的钇可以用钆代替，钆盐为钆的氯化物或钆的硝酸盐，

钇盐为YCl₃，铈盐为CeCl₃，铝盐为AlCl₃。

所述钇铝石榴石荧光粉的分子组成为(R_1-xCe_x)₃Al₅O₁₂，其中R是Y(钇)或Gd(钆)，0.00025≤x≤0.01，钇铝石榴石荧光粉是黄色粉末。