[发明专利]一种制备二甲苯的方法

权利要求书

1.一种制备二甲苯的方法，在经改性的HZSM-5分子筛催化剂上，采用溴甲烷作为甲基化试剂，与甲苯进行反应，生成目的产物二甲苯和副产物溴化氢，所述经改性的HZSM-5分子筛催化剂，是将HZSM-5分子筛与可溶性化合物前驱体混合搅拌、浸置、干燥、焙烧制成的复合型催化剂，所述可溶性化合物前驱体选自Li、Na、K、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Nb、Mo、Ru、Rh、Pt、Ag、Pb、Bi、La、Ce、Sm的氯化物、溴化物、碘化物、硝酸盐、硫酸盐、碳酸盐、草酸盐、醋酸盐中的至少一种。

2.根据权利要求1所述的方法，所述催化剂在使用过程中，采取分段升高反应温度的操作，升温操作在催化剂失活或接近失活时进行。

3.根据权利要求1所述的方法，所述催化剂在失活后或接近失活时，在高温下氧气或空气气氛中对其进行焙烧处理，之后催化剂被重新使用。

4.一种制备二甲苯的方法，包括以下步骤；

(a)在第一种催化剂上，甲烷与HBr/H₂O、氧气反应生成溴甲烷，所述第一种催化剂是由金属化合物前驱体和硅前驱体通过混合水解、烘干、焙烧制备而成的复合型催化剂，所述金属化合物前驱体选自Ru、Rh、Pd、Pt、Ni、Cu、Zn、Ag、Ce、V、W、Cd、Mo、Mn、Cr、La的氯化物、溴化物、碘化物、硝酸盐、硫酸盐、碳酸盐、草酸盐、醋酸盐的至少一种，所述硅前驱体选自SiCl4、硅元酸酯或硅溶胶溶液中的至少一种；

(b)在第二种催化剂上，采用溴甲烷作为甲基化试剂，与甲苯进行反应，生成目的产物二甲苯和副产物溴化氢，溴化氢作为循环介质回到(a)中利用，所述第二种催化剂是经改性的HZSM-5分子筛催化剂，它是将HZSM-5分子筛与可溶性化合物前驱体混合搅拌、浸置、干燥、焙烧制成的复合型催化剂，所述可溶性化合物前驱体选自Li、Na、K、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Nb、Mo、Ru、Rh、Pt、Ag、Pb、Bi、La、Ce、Sm的氯化物、溴化物、碘化物、硝酸盐、硫酸盐、碳酸盐、草酸盐、醋酸盐，或者B、P的无机酸中的至少一种。

5.根据权利要求4所述方法，其特征在于所述步骤(a)中的金属化合物前驱体选自Ru或Rh的氯化物、溴化物或硝酸盐中的至少一种。

6.根据权利要求4所述的方法，所述第二种催化剂在使用过程中，采取分段升高反应温度的操作，升温操作在催化剂失活或接近失活时进行。

7.根据权利要求4所述的方法，所述第二种催化剂在失活后或接近失活时，在高温下氧气或空气气氛中对其进行焙烧处理，之后催化剂被重新使用。