[发明专利]用于微波强化高级氧化工艺的催化剂Fe2O3－La2O3/碳纳米管的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种用于微波强化高级氧化工艺的催化剂的制备方法。

背景技术

微波强化高级氧化工艺(MAOP)是一种新型水处理技术，对水和废水中难降解有机污染物处理具有很好的应用效果和广阔的应用前景。目前文献报道的用于MAOP的催化剂主要为颗粒活性炭和改性三氧化二铝，其可在微波辐照下快速氧化处理水中难降解有机污染物。还有文献报道用负载Fe₂O₃与La₂O₃的碳纳米管作为用于MAOP的催化剂，例如史书杰等《用于水处理的Fe₂O₃/La₂O₃/CNTs催化剂的微波辅助制备与表征》(材料导报，2007年11月第21卷第11A期，P283-285)中报道了将硝酸预处理的碳纳米管中加入无水乙醇中进行分散，分步加入Fe³⁺、La³⁺，用NH₃·H₂O共同沉积得到前驱体，经微波焙烧后得到Fe₂O₃/La₂O₃/CNTs催化剂；但由于主催化剂Fe₂O₃在碳纳米管表面分布不均匀与基体结合能力弱，导致了催化剂催化效率低、使用寿命短。

发明内容

本发明的目的是为了解决现有MAOP的催化剂的催化效率低、使用寿命短的问题；而提供了一种用于微波强化高级氧化工艺的催化剂Fe₂O₃-La₂O₃/碳纳米管的制备方法。碳纳米管作为MAOP催化剂载体，通过对碳纳米管表面进行化学改性处理，强化其对微波的吸收能力、减少催化剂用量并延长催化剂寿命。改性碳纳米管催化剂表面的金属点位与微波发生强烈的相互作用，可迅速高效地将微波能转化为热能，使催化剂的某些表面点位很快加热至高温，在这些点位附近发生微波氧化反应，从而达到高效快速氧化处理水中难降解有机污染物。

本发明中用于微波强化高级氧化工艺的催化剂Fe₂O₃-La₂O₃/碳纳米管的制备方法是由下述步骤实现的：一、将碳纳米管(CNTs)进行纯化处理，得到纯化碳纳米管；二、将纯化碳纳米管加入无水乙醇中进行搅拌12～24h，纯化碳纳米管的重量与无水乙醇的体积比为0.05～0.5g∶5～10mL；三、按纯化碳纳 米管与硝酸铁0.05～0.5g∶0.5～5mmol的配比向步骤二得到的混合物加入硝酸铁溶液后搅拌10～24h，然后以0.2～1.0min/mL速度滴加氨水溶液至溶液的pH值＝7～14，即将氢氧化铁沉积于碳纳米管表面；四、按纯化碳纳米管与硝酸镧0.05～0.5g∶0.0005～0.01mmoL的配比向表面沉积有氢氧化铁的碳纳米管中加入硝酸镧溶液，然后以0.2～1.0min/mL速度滴加氨水溶液至溶液的pH＝7～14，即在碳纳米管表面得到氢氧化镧，再以40～80r/min转速继续搅拌12～36h；五、以功率100～300W的微波连续辐照经步骤四处理后的反应物1～7min，然后在65～95℃条件下水浴中反应4～8h，过滤，将过滤剩余物清洗三至五次，再在100～110℃条件下干燥3～12h，即得催化剂前驱体；六、将催化剂前驱体放入马弗炉中，以1～5℃/min速率升温至300～400℃，焙烧60～180min，然后冷却至室温；即得到用于微波强化高级氧化工艺的的Fe₂O₃-La₂O₃/碳纳米管催化剂。

上述反应过程中在步骤三与步骤四中氨水溶液的浓度为0.05～0.5mol/L。步骤二中将碳纳米管加入无水乙醇后还可以对其进行超声处理，超声处理时间为10～60min。