[发明专利]一种具有介孔结构的CeO2-ZrO2固溶体的制备方法无效

专利信息
申请号: 200810031179.1 申请日: 2008-04-30
公开(公告)号: CN101269963A 公开(公告)日: 2008-09-24
发明(设计)人: 杨华明;欧阳静;唐爱东;杜春芳;阚开静 申请(专利权)人: 中南大学
主分类号: C04B35/50 分类号: C04B35/50;C04B35/48;C04B35/622
代理公司: 长沙市融智专利事务所 代理人: 颜勇
地址: 410083湖*** 国省代码: 湖南;43
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摘要:
搜索关键词: 一种 具有 结构 ceo sub zro 固溶体 制备 方法
【说明书】:

技术领域

本发明属于环保催化材料技术领域,涉及一种具有介孔结构的CeO2-ZrO2固溶体的制备方法。

背景技术

由于我国经济的高速发展和人们生活水平的提高,家用汽车的数量日益增加,由此产生的汽车尾气已成为大气环境的主要污染源之一。如何实现汽车尾气在排放到空气中以前实现其有效净化和处理已成为国家的一个重要课题。在这一领域,三效催化剂(TWC)材料是尾气催化的主要研究方向。汽车尾气通过TWC的催化后,其中富含的碳氢化合物(CHx)、氮氢化合物(NHy)和氮氧化合物(NOz)能够被催化分解成对环境无害的二氧化碳(CO2)、水等。

以氧化物为基础的三效催化剂具有原料来源广泛、价格相对便宜、生产加工简单等优点,其中以CeO2为基础的TWC是当前的研究热点。但是单纯的CeO2为催化剂仍具有催化能力较小、储氧能力(OSC)较低等缺点。研究发现当在CeO2基质中添加适量ZrO2则可以大大改善材料的催化性能,诸如储氧能力、氧交换容量等性能都能得到大大增强。这一研究结果使得CeO2-ZrO2固溶体(CZ)催化材料成为TWC领域的热点。由于CeO2和ZrO2两种氧化物在结构上的相似性和化学性能上的相容性,这两种金属氧化物在室温下也能在任意固溶度的成分条件下稳定存在,当Ce和Zr的原子比为1∶1时能出现最佳的催化性能指标。本发明的对象即是这种成分为CeO2∶ZrO2=1∶1的固溶体。

提高催化剂性能的方法不外乎增大催化剂比表面积、增强催化剂中心活性、加入新的添加剂等。不难想象,如果能将CZ(CeO2和ZrO2)固溶体制备成具有介孔结构的材料,从而大大提高催化剂的比表面积,即可大大增强CZ材料的催化性能,同时也为后续的处理如负载贵金属颗粒添加剂等提供更大的有效负载表面,相应的研究也具有重要的科学意义和现实的应用价值。但是关于具有介孔结构的CZ固溶体的文献报道和专利并不多,如Q.Yuan等人[Journal of the American Chemical Society 129(2007)6698]报道了使用P123三嵌段有机化合物为模板剂制备多种成分CZ固溶体介孔材料的方法,所得材料的比表面积达100到130m2/g。T Brezesinski等[New Journal of Chemistry29(2005)237]报道了一种以两嵌段两性化合物(KLE)为模板剂制备介孔CZ薄膜的方法,他们的研究把薄膜型介孔CZ直接负载到了玻璃基底上,具有较好的科学意义,但是实用价值不大。A.S.Deshpande等[Microporous andMesoporous Materials 101(2007)403]则直接以聚苯乙烯球为模板直接将CZ固溶体制成了直径为0.5mm左右的小球,产物的比表面积也可达113m2/g,但是氮气吸附-脱附曲线说明这种材料更像是大孔材料,并不能归属于介孔材料范畴。古映莹等[无机化学学报,22(2006)1623]报道了一种高比表面积的CexZr1-xO2材料的制备方法,但是他们的结果显示产物并不属于介孔材料,且比表面积只有62m2/g。中国专利[200710057693.8]公开了一种用单纯的CTAB为模板制备Ce0.8Zr0.2O2固溶体的方法,产物的比表面积达到了240m2/g,但该专利的目标物是Ce∶Zr为4∶1的固溶体,此比例的材料不具有最佳的三效催化性能。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是,提供一种具有介孔结构的CeO2-ZrO2固溶体的制备方法,使得所制备的具有介孔结构的CeO2-ZrO2固溶体的比表面积大且具有良好的催化特性。

本发明为解决上述技术问题所采用的技术方案是:

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