[发明专利]含有硫的混合金属氧化物有效
申请号: | 200680019418.0 | 申请日: | 2006-04-05 |
公开(公告)号: | CN101189066A | 公开(公告)日: | 2008-05-28 |
发明(设计)人: | J·C·瓦尔图列;S·J·麦卡锡;D·莱文;W·G·博格哈德;E-M·埃尔-马尔基;J·T·埃尔克斯 | 申请(专利权)人: | 埃克森美孚化学专利公司 |
主分类号: | B01J27/053 | 分类号: | B01J27/053;C07C31/10;B01J23/10;C07C1/20;B01J35/00;C07C11/06;C07C29/10 |
代理公司: | 中国国际贸易促进委员会专利商标事务所 | 代理人: | 宁家成 |
地址: | 美国得*** | 国省代码: | 美国;US |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 含有 混合 金属 氧化物 | ||
发明领域
本发明涉及一种包含至少一种来自第3族的金属、至少一种来自第4族的金属、硫和氧的物质组合物,该组合物特别可用作用于将醚分解成链烷醇和烯烃的催化剂。
发明背景
已知第3族(包括镧系元素和锕系元素)和第4族金属的混合氧化物可用于催化氧化还原反应,如废气净化。
在例如下列专利中描述了这样的催化剂在废气,特别是由内燃机产生的气体的净化方面的应用:美国专利5,478,543;5,518,699;5,532,198;5,580,536;5,582,785;5,607,892;5,712,218;5,747,401;5,908,800;6,133,194;6,150,299;6,255,242;6,291,719;6,319,876;6,506,705和6,605,565。
多种催化剂已经被提出用于醚的分解,被公开在例如美国专利4,691,073;4,254,290;4,320,232;4,521,638;4,398,051;4,357,147;P.B.Meunier等人,“Production D’Isobutene de HautePuretépar Décomposition du MTBE”,Revue de L’InstitutFrancais du Petrole,第46卷,第3期,May 19991,第361至387页;美国专利5,254,785;美国专利5,177,301;美国专利5,117,920;和日本公布的专利申请JP-A-06072904。
未公布的国际申请PCT/US2004/041546公开了一种用于将二烷基醚选择性转化为相应的烯烃和链烷醇的方法,该方法包括使含有至少一种二烷基醚的进料与包含酸性混合金属氧化物的催化剂接触,所述酸性混合金属氧化物具有如下组成:
XmYnZpOq
其中X是选自元素周期表的第4族的至少一种金属,Y是选自元素周期表的第3族(包括镧系元素和锕系元素)和第6族的至少一种金属,并且Z是选自元素周期表的第7、8和11族的至少一种金属;m、n、p和q是它们各自的组分的原子比,并且当m为1时,n为0.01至0.75,p为0至0.1,和q是满足其它组分的化合价所必需的氧原子的数目。所述混合氧化物优选含有典型地以最终的混合氧化物组合物的至多5重量%,例如至多1重量%的量存在的硫。可以通过自含有第4族金属离子源和第3族和/或第6族金属离子源的液体混合物的浸渍或共沉淀来制备所述混合氧化物。
在开发这种技术中的关键挑战之一是选择性地将醚转化为醇而不会随后使醇脱水成相应的烯烃的催化剂的开发。二氧化铈-氧化锆催化剂的催化性能受到制备二氧化铈-氧化锆混合金属氧化物的方法的影响,并且诸如二氧化铈含量、沉淀的pH、凝胶陈化和煅烧温度之类的因素都影响催化剂性能。然而,本发明人已发现了对这种反应具有希望水平的活性和选择性的铈-硫-锆催化剂。
发明概述
本发明涉及具有如下经验式(1)的混合金属氧化物催化剂组合物:
XmYnSpOq (1)
其中X是选自元素周期表的第4族的至少一种金属,优选为锆;Y是选自元素周期表的第3族(包括镧系元素和锕系元素)的至少一种金属,优选为铈;S为硫;并且O为氧;m、n、p和q是它们各自的组分的原子比,并且当m为1时,n是约0.01至约0.75,优选是约0.01至约0.35;p是约0.01至约0.50,优选是约0.05至约0.35,更优选是约0.10至约0.30,还更优选是约0.10至约0.20;并且q是满足其它组分的化合价所必需的氧原子的数目。
X和Y优选分别是锆和铈。
还优选硫以0.50至1.25重量%的量,更优选以0.65至小于1.00重量%的量,并且还更优选以0.65至0.85重量%的量存在于根据式(1)的化合物中。
在一个优选实施方案中,本发明涉及包含具有适当的布朗斯台德和路易斯酸性点分布的上述式(1)化合物的组合物。
在另一个优选实施方案中,本发明的特征在于具有在1420-1300cm-1,优选1390-1365cm-1的区域中的S=O伸缩振动的表面硫物种的存在。
在又一个优选实施方案中,本发明的特征在于吸附的氘化乙腈的v(CN)位移到大于2260cm-1。
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