[发明专利]溶胶凝胶法制备Gd2O3－UO2微球的工艺

说明书

技术领域

本发明涉及核材料制备工艺，具体涉及一种溶胶凝胶法制备Gd₂O₃-UO₂微球的工艺。

背景技术

在反应堆中，常用Gd₂O₃-UO₂作为可燃毒物，以增加反应堆燃料的燃耗，延长反应堆换料周期。作为混合氧化物燃料，常采用共沉淀工艺和粉末混料工艺制备技术，其精确组分、均匀性和固熔体一直是需要控制的技术难点。如《Journal of Nuclear Materials》1991年178卷212～216页中提到的“Characterization of homogeneity in(U，Gd)O₂-pellets”一文中对以溶胶、共沉淀技术所制备的(U，Gd)O₂的均匀性、同质性特征进行了论述；《Jouranl ofNuclear Science and Technology》1986年23[4]第326～329页中提到的“Magnetic susceptibility of U_1-xGd_xO₂ solid solution”一文中对共沉淀所制备的U_1-xGd_xO₂的磁性特性进行了论述。

目前，共沉淀工艺和粉末混料工艺皆能制备Gd₂O₃-UO₂可燃毒物。共沉淀工艺由于晶粒在液相中混合，由于Gd、U的K_sp具有较大差异，因而其难于控制组分的精确性以及母液中低的金属含量；而粉末混料工艺虽能解决组分的精确性，但均匀性和固熔体却难于控制。

发明内容

本发明的目的在于提供一种采用溶胶凝胶法制备Gd₂O₃-UO₂微球的工艺，可以有效解决现有技术难于控制精确组分、均匀性和固熔体等问题。

本发明的溶胶凝胶法制备Gd₂O₃-UO₂微球的工艺，其包括如下步骤：

1)预处理：将Gd₂O₃粉末在300～350℃下煅烧1～2小时；将重铀酸铵粉末在800～900℃下煅烧2～4小时，重铀酸铵在高温下转化成U₃O₈；

2)溶解：用浓HNO₃将步骤1)中煅烧后的Gd₂O₃溶解，Gd₂O₃与浓HNO₃的固液比例为1∶(1.3～1.5)g/ml，形成了Gd(NO₃)₃溶液；用浓HNO₃将步骤1)中所得U₃O₈溶解，U₃O₈与浓HNO₃的固液比例为1∶(1.35～1.45)g/ml，过滤，滤液即为缺酸硝酸铀酰(UO₂(NO₃)₂)溶液；

3)配胶：按金属钆(Gd)的质量与金属铀(U)的质量比为(2～12)∶100，混合步骤2)所得的Gd(NO₃)₃溶液与缺酸硝酸铀酰溶液，在温度低于5℃下搅拌冷却；再向上述混合溶液中加入尿素及六次甲基四胺，尿素与混合溶液中金属铀的摩尔比为1∶(1.2～1.6)，六次甲基四胺与混合溶液中金属铀的摩尔比为1∶(1.2～1.6)，当溶解完全后形成了溶胶溶液；

4)胶凝：将温度低于8℃的步骤3)中所得溶胶溶液分散到有机介质中固化，形成了含水凝胶球；

5)洗涤：用稀氨水对步骤4)中所得含水凝胶球进行充分洗涤，然后凉干；

6)干燥煅烧：对步骤5)中所得凉干的凝胶球进行干燥煅烧，其温度先从室温缓慢升温9～10小时至50～80℃，保温3～4小时；再升温至180～220℃，保温2～2.5小时；再升温至300～350℃，保温2～2.5小时；然后自然冷却至室温；