[发明专利]无燃烧器的自热重整装置混合器

说明书

相关申请的交叉引用：本申请要求2004年12月14日递交、序列号为60/635,792的 美国临时申请的优先权。上述临时申请的公开通过引用被整体包括在本文中。

发明背景

轻质烃通过与氧和/或诸如水的含氧化合物的反应被转化成合成气。例如，天然气进 料可以通过与含氧气体的反应被转化成合成气。

当通常以蒸汽形式存在的水被用于氧化(也被称为“重整(reforming)”)轻质烃进料 时，水向产物混合物贡献氧和氢两者。氢的贡献以及随后由残留水引起的产物CO变换 (shift conversion)产生具有相对高的氢对CO比率的合成气。因此，氢的产生有利于轻 质烃的蒸汽重整。使用水重整轻质烃是吸热的。必须加热以维持反应温度。反应器设计的 特征在于包含重整催化剂并工作在高温下的传热管道系统。

利用二氧化碳的轻质烃的重整通常只连同副产物CO₂的再循环一起完成。二氧化碳向 产物混合物提供碳和氧两者，但不提供氢。所以，在从其他方式下为副产物损失的物质中 回收碳值和氧值时，CO₂重整是有用的。所述的合成气产物富含一氧化碳。当连同蒸汽重 整一起进行时，CO₂重整具有减少产物合成气中H₂对CO比率的作用。

利用分子氧对轻质烃进行的部分氧化向产物混合物贡献氧，但不是氢或碳。它产生具 有这样的H₂对CO比率的合成气，所述H₂对CO比率低于蒸汽重整的H₂对CO比率而高 于CO₂重整的H₂对CO比率。因此，利用分子氧对轻质烃进行部分氧化良好地适应于生 产用于费歇尔-托罗普希合成和甲醇合成的合成气。

部分氧化反应是放热的。该反应的放热性质引出了“自热”重整的概念。在自热重整中， 原料的部分氧化提供了提高产物温度所需的热量中的大部分。氧化产物成为产物流的一部 分，如果所述氧化产物在反应环境外部形成，则会损失在烟道气中。无需高热传递设备达 到高反应温度的能力进一步加强了进料与燃料的协合作用(synergy)。高温有利于轻质烃 向产物CO的转化。

达到高的碳效率(carbon efficiency)和热效率的需求已经导致了重整和部分氧化(也 被称为“POX”)工艺的组合。

在一种组合中，轻质烃首先被蒸汽部分重整，然后被氧化性气体部分氧化。这种组合 在氨生产工业和甲醇生产工业中被广泛采用。然而，这种蒸汽重整与部分氧化的组合需要 在初段(蒸汽)重整装置中使用昂贵的热传递装置。

在第二种组合中，轻质烃进料被预热并在存在蒸汽的情况下部分燃烧。然后，部分燃 烧产物在催化剂上经过，在该催化剂上发生蒸汽重整和变换反应。然而，在该组合中，轻 质烃的无催化的部分燃烧需要使用相对大量的蒸汽以避免在重整催化剂上的积碳。当部分 燃烧产物在重整催化剂上经过时，所述的蒸汽又引起CO的过量变换。生成的合成气产物 的氢对CO比率超出费歇尔托罗普希合成的最优值。为了调节此比率并改进碳效率，有必 要将产生的过量的CO₂再循环至反应器入口。然而，二氧化碳再循环通常是昂贵的。

在第三种组合中，蒸汽重整和部分氧化反应同时发生在单一催化剂上，获得与上述反 应顺序发生时相同的产物混合物。通过以超过燃烧速率的速率混合并递送进料至催化剂表 面，进料混合物的燃烧被避免。

在美国专利6,447,745中描述了一种达到超速混合并递送进料至催化剂位点处的装 置。这样的装置仍然必须在费歇尔托罗普希规模上被商业化。通过使用空气代替相对纯的 氧气作为氧化性气体，可以大大地减轻对这样的超速混合的需求。例如，如在专利6,344,491 中描述的，当使用空气作为氧化性气体时，有可能延长自燃滞后时间至几百毫秒。

发明内容

本发明涉及一种装置，该装置混合轻质烃、蒸汽和空气，并将所述混合物递送至有活 性的催化剂。本发明还涉及用于优化所述混合装置的空气和/或氧注入喷嘴的尺寸和取向 的方法。本发明的所述装置和方法良好地适应于与序列号为10/924,174、公开号为 2005/0063899和序列号为10/923,931、公开号为2005/0066577的美国专利申请中所描述的 装置和方法一起使用，上述两个美国专利申请通过引用被整体包括在本文中。