[发明专利]莫来石坯体和形成莫来石坯体的方法

说明书

本发明涉及莫来石坯体(mullite bodies)和形成莫来石坯体的方法。多孔陶瓷坯体已广泛应用于诸如催化剂载体、过滤载体、过滤器和高温热绝缘体中。通常是由陶瓷粉末形成坯体，然后将该坯体加热至足以形成均匀多孔整体坯体的温度来制备多孔陶瓷坯体。

用陶瓷形成过滤器时，通常要形成颗粒状的陶瓷坯体。然后将该坯体加热至使颗粒轻度烧结成均匀整体坯体的温度(即，赋予该坯体足够的强度，同时仍具有足够的孔隙度以使液体或气体有效通过)。为了轻度烧结坯体，将一层薄的不同材料的区分层(即，其孔尺寸小于轻度烧结坯体的孔尺寸的层)施加在该坯体的一个表面上。

例如，将低温烧结的胶体陶瓷颗粒的分散体施加在已轻度烧结坯体上，并将该被覆坯体再次加热，以将胶体颗粒烧结形成与轻度烧结坯体结合的敷层。一步烧结几乎从未被用过，因为在烧结过程中载体和区分层有明显不同的收缩行为(例如，收缩率和收缩开始发生的温度)，会导致裂缝。

近来Moyer等人描述了用莫来石(化学组成在3A1₂O₃·SiO₂至3Al₂O₃·2SiO₂之间的陶瓷)形成过滤器(专利号为US5,194,154和US5,198,007)。Moyer等人描述了大莫来石晶须的整体过滤器和具有单独施有诸如烧结的胶体氧化铝层、聚合的有机化合物或分子筛(例如沸石)等区分层的莫来石过滤器。

在多孔陶瓷(如多孔莫来石)上敷加独立区分层的工艺需要附加的步骤(如两次或多次加热步骤)。因而使处理产生损坏的可能性和由于结合的不足和热膨胀系数的不匹配而产生的区分层的分层的可能性增加了。通常这些会导致过滤器和类似产品成本的增加。

因此，需要提供克服现有技术的一个或多个问题，比如上述问题之一的形成方法和陶瓷过滤器及类似产品。

本发明的第一方面是制备莫来石合成物的方法，该方法包括：a)形成一种或多种具有存在于莫来石中的元素的前体化合物的混合物，b)使该混合物成型为多孔的初形(a porous green shape)，c)向多孔初形的一部分添加晶粒成核控制剂和d)在一种气氛下加热步骤(c)的多孔初形，并且温度达到足以形成基本上由实质上是化学结合的莫来石晶粒组成的莫来石合成物，其中该合成物至少有两个微观结构本质上不同的相邻区域。

令人惊讶的是，本方法允许在原位形成薄的、孔尺寸比莫来石合成体孔尺寸小得多的区分层(discriminating layer)。还令人惊讶的是，该方法在整个合成物的一个或多个方向上能形成具有不同微观结构的交替区域的莫来石合成物。

本发明的第二方面是莫来石合成物，它基本上由本质上是化学结合的莫来石晶粒组成，其中该合成物至少有两个微观结构本质上不同的相邻区域。

本发明的莫来石坯体可被用在任何适于用莫来石之处。尤其是，该莫来石坯体可用于需要坯体有两个或多个不同微观结构区域的应用中。例子包括过滤器、难熔材料、热和电绝缘体、催化剂和催化剂载体。

图1是用莫来石颗粒成核控制剂制备的本发明的莫来石合成物的扫描电子显微照片(60x的放大倍数)。

图2是不存在任何成核控制剂时制备的莫来石合成物的扫描电子显微照片(60x的放大倍数)。

图3是本发明的用莫来石颗粒成核控制剂制备的莫来石合成物的扫描电子显微照片(50x的放大倍数)。

图4是本发明的用莫来石颗粒成核控制剂制备的莫来石合成物的扫描电子显微照片(250x的放大倍数)。

莫来石合成物基本上由莫来石晶粒组成。“基本上由莫来石晶粒组成”意味着按体积计合成物至少含有90％的莫来石晶粒。优选莫来石合成物至少含有95％的莫来石晶粒，更优选至少98％，甚至更优选按体积计至少占合成物的98％，最优选基本上所有的合成物是莫来石晶粒。

莫来石合成物除莫来石晶粒外还可含有填充剂。该填充剂是不形成莫来石的化合物并且基本上不与莫来石发生反应。填充剂的例子包括石墨、金属(例如贵金属)、金属氧化物(例如氧化铈)和金属硫化物(例如二硫化钼)。

实质上所有的莫来石合成物晶粒与莫来石坯体的其它莫来石晶粒是化学结合的。这意味着按体积计至多1％的莫来石晶粒不能与其它的莫来石晶粒化学结合。优选基本上所有的莫来石晶粒被化学结合。化学结合一般是指晶粒是烧结或熔融在一起。晶粒间的相互化学结合使得莫来石坯体甚至是多孔的莫来石坯体在操作条件下，例如作过滤器时有足够的强度。