[发明专利]一种多元素单相A5

摘要

本发明公开了一种多元素单相A5B19型超晶格储氢合金电极材料，其化学组成为La1‑a‑b‑c‑d‑ePraNdbSmcGddMgeNik‑x‑y‑zCoxAlyMnz，该合金具有较高的放电容量、优良的电化学循环稳定性和高倍率放电性能，最大放电容量≥363 mAh/g，经过100周充放电循环后容量保持率为≥88.8%，HRD1500≥58.2%；本发明还提供了多元素单相A5B19型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，通过感应熔炼方法制备铸态合金，然后进行热处理，该方法操作简单，条件稳定、重复性好，而且制备的合金成分均一、晶粒细小、晶型完整、结构稳定，适于大规模生产，制备周期短。本发明适用于制备多元素制备单相A5B19型超晶格储氢合金电极材料。

主权项

1.一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料及其制备方法，其特征在于：它的化学组成为 La_{1‑a‑b‑c‑d‑e}Pr_aNd_bSm_cGd_dMg_eNi_{k‑x‑y‑z}Co_xAl_yMn_z，式中，a、b、c、d、e、k、x、y和z表示摩尔比，其数值范围为：0 ≤ a ≤0.05，0 ≤ b ≤0.15，0 ≤ c ≤0.20，0 ≤ d ≤0.05，0.16 ≤ e ≤0.30，3.65 ≤ k ≤3.80，0 ≤ x ≤0.20，0.05 ≤ y ≤0.20，0 ≤ z ≤0.20。

2.根据权利要求1所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料，其特征在于：所述储氢合金电极材料为La_0.78Mg_0.22Ni_3.75Al_0.05、La_0.84Mg_0.16Ni_3.60Co_0.04Al_0.12、La_0.65Nd_0.07Sm_0.08Mg_0.20Ni_3.50Al_0.15、La_0.50Nd_0.15Gd_0.05Mg_0.30Ni_3.51Al_0.10Mn_0.09、La_0.57Pr_0.03Sm_0.10Gd_0.02Mg_0.28Ni_3.05Co_0.20Al_0.20Mn_0.20、La_0.55Sm_0.20Mg_0.25Ni_3.46Al_0.15Mn_0.05、La_0.58Sm_0.20Mg_0.22Ni_3.62Al_0.10、La_0.57Nd_0.05Sm_0.20Mg_0.18Ni_3.62Al_0.15或La_0.25Pr_0.05Nd_0.15Sm_0.20Gd_0.05Mg_0.30Ni_3.61Al_0.10中的一种。

3.如权利要求1或2所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，其特征在于：它按照如下的步骤顺序依次进行：

（1）配料

选择金属单质为原料，按照权利要求1所述的合金化学组成进行配料，然后将除Mg以外的其它原料放入真空感应熔炼炉的坩埚中，Mg放入二次加料仓中；

（2）熔炼

采用常规感应熔炼方法对配料进行感应熔炼，其中Mg采用二次加料的方式加入，然后浇注冷却获得合金铸锭；

（3）热处理

将步骤（2）获得的合金铸锭置于真空退火炉中密封，然后在惰性气体或真空条件下进行热处理，所述热处理程序如下，

第一升温阶段：由室温升温至600℃，保温1 h；

第二升温阶段：从600℃升温至900~1000℃，保温6~24 h；

降温阶段：随炉冷却降至室温。

4.根据权利要求3所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述第一升温阶段的升温速率为4~10℃/min，所述第二升温阶段的升温速率为1~2℃/min。

5.根据权利要求3所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述第二升温阶段的温度从600℃升温至900~925℃，保温10~20 h，制备得到Ce₅Co₁₉型多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料。

6.根据权利要求3所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述第二升温阶段的温度从600℃升温至980~1000℃，保温6~16 h，制备得到Pr₅Co₁₉型多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料。

7.根据权利要求3所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述第二升温阶段的温度从600℃升温至926~979℃，保温6~24 h，制备得到Pr₅Co₁₉型与Ce₅Co₁₉型混合的多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料。

8.根据权利要求3~7中任意一项所述的一种多元素单相A₅B₁₉型超晶格储氢合金电极材料的制备方法，其特征在于：所述惰性气体的压力小于或等于1×10⁴ Pa，真空条件为真空度小于或等于1×10² Pa。