[发明专利]一种氮掺杂碳材料负载钴催化剂及利用其催化加氢还原胺化制备胺类化合物的方法

摘要

本发明公开了一种氮掺杂碳材料负载钴催化剂及利用其催化加氢还原胺化制备伯胺类化合物的方法，该催化剂由以下方法制备而成：1)制备MOF材料ZIF‑67；2)在氮气保护下，将MOF材料ZIF‑67在200‑1000℃下煅烧1‑10h，得到氮掺杂碳材料负载钴催化剂Co/N‑C。利用其催化加氢还原胺化制备伯胺类化合物的方法如下：在有机溶剂中，加入羰基化合物、氨水和所述的氮掺杂碳材料负载钴催化剂，通入氢气，在反应温度为50‑150℃、反应压强为0.1‑5MPa的条件下反应0.5‑20.0小时，得到胺类化合物。该催化剂制备方法简单易操作，可用于催化加氢还原胺化制备伯胺类化合物。该方法利用上述催化剂用于催化加氢以羰基化合物为原料制备伯胺类化合物，不仅反应条件相对温和，而且产率相对较高。

主权项

1.一种氮掺杂碳材料负载钴催化剂催化加氢还原胺化制备伯胺类化合物的方法，其特征在于包括如下步骤：在有机溶剂中，加入羰基化合物、25wt%‑28wt%氨水和所述的氮掺杂碳材料负载钴催化剂Co/N‑C，羰基化合物物质的量与氨水的体积比为1‑5mol:2L，Co/N‑C的质量与羰基化合物的物质的量比为10‑100mg:1mmol，通入氢气，在反应温度为90‑150℃、反应压强为0.25‑1.5MPa的条件下反应0.5‑20.0小时，得到伯胺类化合物；所述氮掺杂碳材料负载钴催化剂由以下方法制备而成：1）将2‑甲基咪唑溶解于水中，得到2‑甲基咪唑溶液，将六水合硝酸钴溶于水，得到硝酸钴溶液，将硝酸钴溶液加入到2‑甲基咪唑溶液中，得混合溶液，混合溶液中2‑甲基咪唑与硝酸钴的摩尔比为20:1‑50:1，将混合溶液在常温下搅拌反应3‑10h，反应完成后，将所得的混合体系离心、过滤，将滤饼依次用水、甲烷洗涤，将所得的固体物真空干燥，得到MOF材料ZIF‑67；2）在氮气保护下，将步骤1）所得的MOF材料ZIF‑67在800℃下煅烧8h，得到氮掺杂碳材料负载钴催化剂，简称Co/N‑C；所述的羰基化合物为醛类化合物或酮类化合物，所述的醛类化合物为脂肪醛或芳香醛，所述的酮类化合物为脂肪酮或芳香酮。