[发明专利]一种Mo改性Cu‑SSZ‑13催化剂的制备方法

摘要

一种Mo改性Cu‑SSZ‑13催化剂的制备方法，采用四水合钼酸铵、硝酸铜为前驱体，直接浸渍负载到H‑SSZ‑13（SiO2Al2O3=101）分子筛上。Mo改性Cu‑SSZ‑13催化剂中，Cu的质量分数为4%，Mo的质量分数在0.2%~3%之间。活性组分为过渡态金属Cu2+、布朗斯特酸性位点及路易斯酸性位点。过渡态金属催化NO氧化，各酸性位点负责活化氨。当Mo加入量为0.2%时，NO转化率温度窗口变宽；当Mo加入量为0.5%或以上时，NOx转化率温度窗口有所下降。利用Mo改性Cu‑SSZ‑13催化剂可以降低NOx的排放，同时减少副产物N2O的生成。

主权项

一种Mo改性Cu‑SSZ‑13催化剂的制备方法，其特征在于：（1）Na‑SSZ‑13分子筛的制备：分别取12.6 g正硅酸四乙酯、36.0 g水、0.984 g偏铝酸钠、9.509 g N,N,N‑三甲基‑1‑金刚烷基氢氧化铵混溶,在70 ℃搅拌两小时,然后转入均相反应釜,在170 ℃晶化四天，所得晶化物过滤、洗涤、干燥、550 ℃焙烧6 h，所得产品即为Na‑SSZ‑13分子筛；（2）取50 g的氯化铵、5 g Na‑SSZ‑13、80 ml去离子水在烧杯里混合，待氯化铵完全溶解转入至烧瓶，在80 ℃搅拌24 h，随后过滤、洗涤、干燥、550 ℃焙烧6 h，所得产品即为H‑SSZ‑13分子筛；（3）取0.151 g硝酸铜为前驱体配成溶液，加入1 g H‑SSZ‑13分子筛在室温下搅拌24 h，80 ℃水浴蒸干，110 ℃干燥12h，550 ℃焙烧6 h，4% Cu ‑SSZ‑13催化剂；（4）取0.026 g四水合钼酸铵、0.151 g硝酸铜为前驱体配成溶液，加入1 g H‑SSZ‑13分子筛在室温下搅拌24 h，80 ℃水浴蒸干，110 ℃干燥12h，550 ℃焙烧6 h，得到Mo改性4% Cu 0.2% Mo‑SSZ‑13催化剂；（5）取0.065 g四水合钼酸铵、0.151 g硝酸铜为前驱体配成溶液，加入1 g H‑SSZ‑13分子筛在室温下搅拌24 h，80 ℃水浴蒸干，110 ℃干燥12h，550 ℃焙烧6 h，得到Mo改性4% Cu 0.5% Mo‑SSZ‑13催化剂；（6） 取0.13 g四水合钼酸铵、0.151 g硝酸铜为前驱体配成溶液，加入1 g H‑SSZ‑13分子筛在室温下搅拌24 h，80 ℃水浴蒸干，110 ℃干燥12h，550 ℃焙烧6 h，得到Mo改性4% Cu 1% Mo‑SSZ‑13催化剂；（7） 取0.195 g四水合钼酸铵、0.151 g硝酸铜为前驱体配成溶液，加入1 g H‑SSZ‑13分子筛在室温下搅拌24 h，80 ℃水浴蒸干，110 ℃干燥12h，550 ℃焙烧6 h，得到Mo改性4% Cu 1.5% Mo‑SSZ‑13催化剂；（8）取0.39 g四水合钼酸铵、0.151 g硝酸铜为前驱体配成溶液，加入1 g H‑SSZ‑13分子筛在室温下搅拌24 h，80 ℃水浴蒸干，110 ℃干燥12h，550 ℃焙烧6 h，得到Mo改性4% Cu 3% Mo‑SSZ‑13催化剂；（9）将所述Mo改性Cu‑SSZ‑13催化剂装入固定反应器中进行活性和稳定性评价，其中常压反应器为6 mm石英管反应器，催化剂用量为0.005 g，质量空速为60000 ml h‑1 gcat.‑1，反应气组成为500 ppm NO, 500 ppm NH3，5% O2, Ar平衡气。