[发明专利]一种从废锂电池负极材料中分离锂和石墨并资源化利用的方法

摘要

本发明为一种从废锂电池负极材料中分离锂和石墨并利用石墨为原料制备石墨烯的方法。该方法包括负极石墨材料的预处理，废锂电池混合材料中的锂离子的分离浸出，石墨烯的制备。预处理主要包括锂电池的拆解、石墨材料的剥离、有机杂物的去除等。废锂电池混合材料中的锂离子的分离浸出包括对酸浓度、固液比、时间、温度和酸/氧化剂体积比等指标的控制，最后通过低温搅拌、过滤等方法，实现锂离子的回收。制备石墨烯包括石墨的氧化和还原，氧化主要包括氧化剂和升温过程等工艺参数的控制和调节，还原主要调节pH、水合肼与氧化石墨比值等参数。本方法通过一系列组合工艺的应用，最终得到锂富集浸出液和石墨烯。

主权项

1.一种从废锂电池负极材料中分离锂和石墨并资源化利用的方法，其特征在于具体步骤如下：（1）、废锂电池的预处理对废锂电池进行放电处理，破除锂电池外壳后获取含石墨负极材料的负极铜箔片，从负极铜箔片中剥离得到石墨粉体材料，将所得石墨粉体材料置于500℃~700℃马弗炉中灼烧1~2h，去除有机物；（2）、废锂电池中锂离子的分离浸出取0.1g步骤（1）所得负极材料置于烧杯中，加入浸出剂，在带有搅拌装置的低温恒温反应器中进行锂离子的浸出，同时分批式加入氧化剂，控制搅拌速度为50‑120r/min，浸出剂浓度为2.5~4.0mol/L，固液比控制在1g:50ml~1g:70ml，反应时间为90min~120min，温度为70℃~90℃、浸出剂与氧化剂的体积比为1:0~10:1；待浸出过程结束后，分离得到含锂溶液和石墨材料；步骤（2）所得材料用于制备石墨烯薄膜，具体步骤如下：取1g所得石墨材料置于烧杯中，加入酸15mL~30mL，固定于带有搅拌装置的低温恒温反应器中，5℃条件下，持续搅拌，分批次加入氧化剂2g~3g，控制反应时间为30min~45min；将反应体系温度升至35℃，用去离子水稀释，加入氧化剂至无气体产生；然后加入0.02mol/L碱液，中和至pH为7，过滤，100‑120℃烘干10‑24h，得到氧化石墨；称取0.2g氧化石墨于烧杯中，加入1mol/L碱液5‑50ml，控制pH为11~13，200W超声功率条件下处理溶液30‑180min，得到氧化石墨分散液；将氧化石墨分散液在10000rpm条件下离心分离10min，得到稳定氧化石墨烯悬浮液，在氧化石墨烯悬浮液中加入水合肼，控制水合肼/氧化石墨烯悬浮液质量比为3:4~1:2，90℃水浴，50‑100r/min搅拌12h，获得胶状石墨烯悬浮液；过滤得到胶状石墨烯，80‑120℃烘干获得石墨烯薄膜。