[发明专利]一种非负载型合成气甲烷化催化剂及制备方法和应用

摘要

一种非负载型合成气甲烷化催化剂是由金属粒子Ni和助剂Mo氧化物组成，其中Mo:Ni的摩尔比为2～15：100。本发明具有寿命长，转化率高的低温下适合于供氢溶剂中甲烷化反应的优点。

主权项

一种非负载型合成气甲烷化催化剂，其特征在于催化剂是由金属粒子Ni和助剂Mo氧化物组成，其中Ni占催化剂的70～95wt％，Mo占催化剂的5～30wt％；并由如下步骤制备：(1)、将可溶性Ni盐和乙二醇溶剂，在60～80℃和搅拌条件下配成Ni离子浓度为0.1～0.35mol/L的乙二醇溶液；然后按Ni质量的2～20wt％称取聚乙烯吡咯烷酮加入到上述乙二醇溶液中；(2)、按N2H4:Ni的摩尔比为10～30：1，将水合肼滴加入步骤(1)所配置的溶液中，滴加完毕后用NaOH溶液将pH值调至10～12，然后在反应温度50～80℃和搅拌条件下反应2～4h；(3)、步骤(2)反应完全后，离心分离、去除上层清液后得黑色固体沉淀物；(4)、将步骤(3)所得黑色固体沉淀物使用乙醇和蒸馏水依次洗涤，直到蒸馏水洗涤液中检测不到钠离子为止，然后在氮气、氩气惰性气氛下干燥；(5)、按Mo:Ni的摩尔比为2～15：100，将饱和浓度的可溶性钼盐溶液浸渍到步骤(4)所得的干燥黑色固体上，浸渍时间为10～24h；(6)、将步骤(5)得到的浸渍样品在270～350℃的Ar气氛下焙烧2～4h；(7)、将步骤(6)所得固体在还原温度400～550℃、常压氢气空速200～1000mL·g‑1·h‑1的条件下还原1～1.5h；(8)、步骤(7)结束后将体系温度升至700～800℃，在常压氢气空速300～1200mL·g‑1·h‑1的条件下再次还原1～3h；(9)、将步骤(8)还原后的固体在Ar气氛下降至室温，即得催化剂。