[发明专利]一种碱性体系直接尿素燃料电池阳极催化剂及其制备方法

说明书

本发明涉及一种碱性体系直接尿素燃料电池阳极催化剂及其制备方法，是以聚乙烯醇‑聚苯胺导电水凝胶置于可溶性镍盐与尿素的混合溶液中水热反应制备负载氢氧化镍沉淀的聚乙烯醇‑聚苯胺导电水凝胶，再于惰性气氛下煅烧得到的一种单质镍和氧化镍混合纳米晶体嵌入在含氮碳基质中的复合材料。本发明采用全新的催化剂载体用于负载氢氧化镍沉淀，煅烧后得到活性物质单质镍和氧化镍代替传统贵金属，通过掺杂杂原子调控催化剂电子结构，提高了催化剂的催化活性和电极导电性，具有优良的电化学反应活性。

技术领域

本发明涉及一种燃料电池阳极催化剂，特别是涉及一种碱性体系下的直接尿素燃料电池非贵金属基阳极催化剂及其制备方法。本发明制备的催化剂可用于尿素的电化学催化氧化。

背景技术

每天有大量富含尿素的废水(主要来源于化工厂以及人类和动物的尿液)被排放到环境中，造成水体富营养化等一系列问题。传统处理富含尿素废水的方法主要有生物分解、热水解和化学氧化，由于需要复杂的设备及苛刻的条件，阻碍了其的大规模应用。

尿素作为一种储氢材料，具有稳定、无毒、不易燃的特点。直接尿素燃料电池(DUFC)是一种基于尿素的燃料电池，电催化氧化尿素的最终产物是氮气、二氧化碳和水。DUFC具有清洁易启动、能源转换率高等优点，作为一种潜在的能源供应装置，吸引了很多研究者的关注。

通常，Pt、Pd和Ru等贵金属具有较好的催化活性，被广泛应用于直接甲醇燃料电池的阳极催化剂。但这类贵金属基催化剂对于尿素的氧化性能一般，且贵金属的高成本也直接影响了DUFC的大规模商业化推广，急需开发一类价格低廉、高催化活性和高稳定性的尿素氧化阳极催化剂。

在众多的非贵金属基催化剂中，镍在地壳中含量丰富，价格低廉，如Pomegranate-like Ni[L. Wang, L. Ren, X. Wang, X. Feng, J. Zhou, B. Wang, MultivariateMOF-Templated Pomegranate-Like Ni/C as Efficient Bifunctional Electrocatalystfor Hydrogen Evolution and Urea Oxidation, ACS Appl. Mater. Interfaces, 10(2018), 4750-4756.]、[NH₄]NiPO₄·6H₂O particles[A.G. Meguerdichian, T. Jafari,M.R. Shakil, R. Miao, L.A. Achola, J. Macharia, A. Shirazi-Amin, S.L. Suib,Synthesis and Electrocatalytic Activity of Ammonium Nickel Phosphate, [NH₄]NiPO₄.6H₂O, and beta-Nickel Pyrophosphate, beta-Ni₂P₂O₇: Catalysts forElectrocatalytic Decomposition of Urea, Inorg Chem, 57(2018), 1815-1823.]、NiMn-decorated activated carbon[N.A.M. Barakat, M. Alajami, Y. Al Haj, M.Obaid, S. Al-Meer, Enhanced onset potential NiMn-decorated activated carbonas effective and applicable anode in urea fuel cells, Catal. Commun. 97(2017), 32-36.]等镍基催化剂被证明是有效的尿素阳极电催化剂。

通常，为了提高导电性和镍活性组分的分散度，一般选择将镍负载在如碳纳米管、石墨烯或碳黑等碳材料上。但是，传统的镍基催化剂制备过程、制备方法复杂，且活性组分镍的均匀分散度不高，直接影响其尿素氧化的电化学反应活性。