[发明专利]一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法

说明书

本发明公开了一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法，其特征是：取原料CsOH·H₂O、Sol‑SiO₂、偏高岭土和水；将原料CsOH·H₂O投于容器中，加入水混合制成碱激发剂，加入Sol‑SiO₂混合，最后加入偏高岭土，搅拌后将浆体倒入模具中，干燥后脱模，制得含Cs土壤；按含Cs土壤50%～90%、玻璃粉10%～50%的质量百分比例取含Cs土壤和玻璃粉；混合进行粉磨后压制成片状；将片状混合料在700～1000℃的温度下加热保温2～8小时，随炉冷却即制得固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体。本发明制备的固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体化学稳定性、热稳定性好，适用于核工业等领域所排放的放射性废物铯的固化处理。

技术领域

本发明属于放射性废物的处理和处置，涉及一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法，适用于核工业等领域所排放的放射性废物铯（Cs）的固化处理。

背景技术

在核能利用过程中会产生大量的放射性废物，放射性废物中含有大量的半衰期长、毒性大、放射性高的锕系及裂变元素。放射性废物主要来自于退役乏燃料的处理过程以及核试验。在退役乏燃料后处理过程中,其中铀、钚被分离纯化,制成混合氧化物燃料(简称MOX燃料)重新利用,而剩余裂变产物则需要进一步处理处置。其中重要的裂变产物 有¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、¹⁴⁴Ce、¹²⁹I 等。铯（Cs）放射性核素的衰变周期长,且随着时间的推移,放射性废物中裂变产物里铯所占比例会逐渐增大。

2011年3月11日发生的福岛核电站事故使得福岛地区的土壤受到了放射性元素¹³⁷Cs 严重的污染。 ¹³⁷Cs属于水溶性的长寿命金属核素,通常是以离子形式存在,在水中具有很强的迁移能力,会造成严重的环境污染,尤其对于土壤。并且¹³⁷Cs可以在生物体中累积,对人体危害性极大。因此,含铯放射性废物的处理处置显得尤为重要。

现有技术中，含放射性Cs土壤的固化处理主要有玻璃固化、陶瓷固化、水泥固化。其中，对于Cs的固化陶瓷固化较多，已经探索了多种材料，包括铯榴石（CsAlSi₂O₆），方沸石（BaAl₂Ti₆O₁₆）和地质聚合物等。其中，铯榴石化合物可以通过被Cs污染的土壤合成，并能够包容超过40% (质量百分比)的Cs，可以形成一种致密的废物固化基材，被认为是一类有希望可固定和长期贮存强放废水中¹³⁷Cs 的物质（参见 王兰,侯晨曦,樊龙等.矿物固化含Sr,Cs放射性废物研究进展[J].材料导报,2017(3).）。但是，CsAlSi₂O₆的合成通常需要相当高的温度（＞1000℃），这可能导致Cs挥发。因此，迫切需要开发可以在较低温度下形成的固化体系。

目前，国内外研究含Cs土壤的固化体的制备通常以水热法或溶胶-凝胶法制备陶瓷体为主；水热法通常是在密封的压力容器中，以水作为溶剂、用土壤合成污染土固定化Cs，而溶胶-凝胶法将所有原料和适量的酸溶解在去离子水中，搅拌加热形成凝胶干燥后烧结得到陶瓷粉末固化Cs；上述两种方法虽然可以有效降低合成温度避免Cs的挥发，但工艺复杂不适宜工程化。

现有技术中尚未见对含Cs土壤玻璃陶瓷固化体制备方法方面的文献报道。

发明内容

本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法。本发明采用玻璃粘结剂，为硼硅酸钠或硼硅酸盐玻璃粉，与被Cs污染的土壤直接混合烧制制得铯榴石玻璃陶瓷体，为含Cs土壤的固化处理提供一种新的、性能良好玻璃陶瓷固化体的制备方法。

本发明的内容是：一种固化含Cs土壤的玻璃陶瓷体制备方法，其特征是步骤为：