[发明专利]用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂及其制备方法，该催化剂由钯、镍、氮化钽、导电炭黑组成，其制备方法为在碱性乙二醇溶液中制备分散的碳载PdNi@TaN/C纳米电催化剂。本发明为首次制备合成导电炭黑负载氮化钽钯镍电催化剂，制备方法条件温和，操作简单可控，节能环保，具有良好的应用前景。本发明的电催化剂是第一次使用作为直接甲醇燃料电池阳极材料，与商业催化剂相比，贵金属用量显著降低、对碱性条件下甲醇的氧化反应具有极高电催化活性(为商业钯碳催化活性的17.8倍)、强抗CO中毒能力等优点。

技术领域

本发明属于燃料电池电催化剂技术领域，具体涉及一种用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂及其制备方法。

背景技术

直接甲醇燃料电池(DMFC)是将储存在燃料中的化学能(甲醇燃料)转变成电能，对外做功的发电装置。它具有理论比能量密度高，燃料来源丰富，价格低廉，环境友好等特点。对于燃料电池而言，催化剂是燃料电池的核心部分。

研究表明，钯(Pd)是碱性介质中甲醇氧化反应(MOR)的有效催化剂。然而，考虑到它是一种贵金属且容易被一氧化碳中毒，有必要进一步提高钯催化剂的催化活性和稳定性，以达到高效和低成本的目的，来满足燃料电池大规模的商业化需求。因此，开发高催化活性、稳定和低成本的催化剂是十分有必要的，但是迄今为止，有关直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂的研究还未见相关文献和专利报道。

当前制约直接甲醇燃料电池的关键因素在于如何设计开发同时具有高电催化活性、强抗CO中毒能力和较低贵金属用量的催化剂，从而推进直接甲醇燃料电池的规模化应用。

发明内容

为了解决上述现有技术瓶颈，本发明的目的在于提供一种用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂及其制备方法，本发明首次通过氮化钽修饰钯镍催化剂，制备合成导电炭黑负载氮化钽钯镍纳米电催化剂，制备方法条件温和，操作简单可控，节能环保。本发明电催化剂也是第一次作为直接甲醇燃料电池阳极材料，对碱性条件下甲醇的电氧化在降低贵金属用量的同时，通过镍和氮化钽的协同作用，依然具有高电催化活性、强抗CO中毒能力等优点，从而降低催化剂成本，提高燃料电池效率和贵金属利用率，加快其商业化应用的进程。

为达到上述目的，本发明采用以下技术方案：

一种用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂，该催化剂为钯镍氮化钽为壳、碳为核的核壳型催化剂，分子式为PdNi@TaN/C；该催化剂的钯、镍、氮化钽和导电炭黑组分在催化剂中所占的质量百分比分别为3-10％、0-10％、15-70％和15-70％。

所述用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂的制备方法，包括如下步骤：

1)在容器中加入氮化钽、导电炭黑、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和乙二醇，放置于磁力搅拌器上搅拌使导电炭黑功能化，然后进行超声处理使氮化钽、CTAB、导电炭黑在乙二醇中分散均匀，得到混合物A；

2)将氯钯酸钠溶液、氯化镍溶液和氢氧化钾溶液加入到步骤1)得到的混合物A中，置于磁力搅拌器上搅拌均匀，得到混合物B，其中按照钯负载量为3-10％质量分数加入对应质量的氯钯酸钠溶液，按照镍负载量为0-10％质量分数加入对应质量的氯化镍溶液；

3)将步骤2)得到的混合物B升温至100-130℃搅拌1-6h，其中氯钯酸钠和氯化镍分别被还原为金属钯和镍，得到固液混合物，然后冷却至室温；

4)将冷却至室温后的固液混合物用去离子水和无水乙醇洗涤至无乙二醇、铵根离子以及氯离子残留，放入60～80℃的烘箱中干燥6～12h，经研磨得到用于直接甲醇燃料电池的碳载钯镍氮化钽纳米电催化剂。

优选地，步骤(1)所述的磁力搅拌器上搅拌时间为15～30min；

优选地，步骤(1)所述的超声处理时间为60-120min；