[发明专利]一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法

说明书

本发明属于放射性废物处理技术领域，涉及一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法。所述的洗脱方法依次包括如下步骤：(1)酸化反应：在废有机相中加入酸溶液或酸溶液平衡的有机溶剂进行酸化反应；(2)洗脱反应：在废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟进行洗脱反应，反应产物进行有机相和水相的分离；(3)洗脱液钚回收：在水相中加入硝酸以调节其中硝酸浓度为7.0‑8.0mol/L，保温后上用同样浓度硝酸平衡的强碱性阴离子交换树脂，在用同样浓度硝酸洗涤后用0.3‑0.4mol/L硝酸洗脱钚，收集流出液。利用本发明的PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，能够更好的从PUREX流程废有机相中，尤其是长时间放置的高钚保留废有机相中洗脱保留钚。

技术领域

本发明属于放射性废物处理技术领域，涉及一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法。

背景技术

PUREX(Plutonium Uranium Reduction Extraction)流程是当前唯一的商用乏燃料后处理流程。该流程的主要目的是将乏燃料中未燃烧的或新生成的燃料(通常为铀和钚)提取出来，同时分离一些有用核素(如用于钚-238生产的原料镎-237等)。该流程为多循环的溶剂萃取流程，水相为含金属离子的硝酸溶液，有机相萃取剂为磷酸三丁酯(TBP)，稀释剂为化学惰性的氢化煤油、氢化四丙烯(TPH)或正十二烷等。

在该流程中，萃取剂和稀释剂在射线和硝酸等化学试剂的双重作用下会发生不同程度的降解。乏燃料燃耗越高，有机相所受辐照剂量越大，相应溶剂降解现象越严重。溶剂主要降解产物包括磷酸二丁酯酸(DBP)、磷酸一丁酯酸(MBP)、磷酸及醇类等，其中部分降解产物会与铀、钚、锆等形成非常稳定的络合物。

由于这些降解产物的存在及其它原因，乏燃料后处理厂在科研及运行过程中均可能产生高钚保留的废有机相。在该废有机相中，经过PUREX流程常规的洗涤和反萃流程处理后，其中钚的浓度却不能降到流程应有的水平。因为钚含量、降解产物含量及总放射性含量均超过标准，这种高钚保留废有机相既不能排放到废液处理单元，也不能回到流程复用。

对于该废有机相，目前较多采用的处理方法是用Na₂CO₃溶液、硝酸溶液或四价铀溶液进行钚洗脱处理，但效果往往并不理想。更为严重的是，随着该废有机相放置时间的增长，由于辐照、金属离子催化等作用，这些废有机相中的降解产物会进一步增多，其中保留的钚会更为难以洗脱。

因此，亟需开发一种可从乏燃料PUREX流程废有机相(尤其是长时间放置的高钚保留废有机相)中洗脱保留钚的方法。

发明内容

本发明的目的是提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，以能够更好的从PUREX流程废有机相中，尤其是长时间放置的高钚保留废有机相中洗脱保留钚。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，所述的洗脱方法依次包括如下步骤：

(1)酸化反应：在废有机相中加入酸溶液或酸溶液平衡的有机溶剂进行酸化反应；

(2)洗脱反应：在废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟进行洗脱反应，反应产物进行有机相和水相的分离；

(3)洗脱液钚回收：在水相中加入硝酸以调节其中硝酸浓度为7.0-8.0mol/L，保温后上用同样浓度硝酸平衡的强碱性阴离子交换树脂，在用同样浓度硝酸洗涤后用0.3-0.4mol/L硝酸洗脱钚，收集流出液。

戊二酰偕亚胺二肟的结构如下：

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(1)中，废有机相与酸溶液的体积比为5:1-20:1。