[发明专利]核壳结构稀土锰/铈锆复合化合物及制备方法和催化剂

说明书

一种核壳结构稀土锰/铈锆复合化合物A REMn_aO_b‑(1‑A)Ce_xZr_(1‑x‑y)M_yO_2‑z及制备方法，以及包括该复合化合物的催化剂，该复合化合物由包含莫来石结构的稀土锰氧化物与掺杂有稀土元素的铈锆复合氧化物复合制成，该制备方法将原料经过混合、干燥、煅烧和粉碎等步骤，最终在铈锆复合氧化物表面形成包含莫来石结构的稀土锰氧化物REMn_aO_b的复合化合物，通过界面效应增强铈锆材料的储氧性能，从而提高对氮氧化物的氧化率。

技术领域

本发明实施例涉及储氧材料技术领域，具体而言，涉及一种核壳结构稀土锰/铈锆复合化合物及其制备方法，以及包括该复合化合物的催化剂。

背景技术

随着石油资源的日益匮乏与全球气候变暖态势的加剧，稀燃发动机(柴油机和稀燃汽油机)因其较高的燃油经济性和较低的温室气体排放量受到了广泛关注，然而尾气中大量氮氧化物(NO_x)不仅能引发光化学烟雾、酸雨等突出环境问题，同时对人类的健康具有严重危害。因此，如何有效去除稀燃发动机尾气中NO_x成为当今环境催化的研究热点。现阶段柴油机尾气后处理主要由DOC、SCR、DPF、SCRF/CDPF、ASC构成。DOC是柴油氧化催化剂，用来降低柴油机氮氧化物(NO_x)、烃(HC)和一氧化碳(CO)气体污染物。在现有的柴油车尾气中，NO₂占总NO_x比重较小，要提高NO₂比重，需要高效氧化NO的催化剂及高储氧能力的助催化剂。目前，DOC通常采用的储氧材料，其储氧量通常低于600umol-O₂/g。但是，为了获得更高的NO氧化性能，需要更高储氧性能的材料。

发明内容

为了解决上述问题，本发明实施例提供了一种核壳结构稀土锰/铈锆复合化合物及制备方法以及具有该复合化合物的催化剂，以提高储氧材料的储氧性能，进一步提高NO的氧化率。

为了实现以上目的，本发明实施例拟采用以下方案：

本发明实施例的第一方面提供了一种核壳结构稀土锰/铈锆复合化合物，

所述复合化合物具有核壳结构，其通式表示为：A REMn_aO_b-(1-A)Ce_xZr_(1-x-y)M_yO_2-z，其中0.1≤A≤0.3，优选地，0.1≤A≤0.2；

外层包括含有莫来石型结构的稀土锰氧化物，其通式为REMn_aO_b，其中RE为一种或一种以上稀土元素的组合，1≤a≤3，2≤b≤8；

内层基体包括铈锆复合氧化物，其通式为Ce_xZr_(1-x-y)M_yO_2-z，M为一种或一种以上非铈稀土元素；其中0.1≤x≤0.9，0≤y≤0.3，0.01≤z≤0.3。

进一步的，所述铈锆复合氧化物中的铈为三价和四价的复合价态，四价铈占铈总量的60-90wt％，优选地，四价铈占铈总量的70-80wt％。

进一步的，Mn元素在外层的比例为70-95wt％；优选地Mn元素在外层的比例为80-90wt％。

进一步的，所述稀土锰氧化物中稀土元素RE包括镧、铈、镨、钕、钐、铕、钇的一种或一种以上。

进一步的，所述铈锆复合氧化物中M为镧、镨、钕、钇、钐、铕、钆、钬、铒、铥、镱的一种或一种以上；优选为镧、镨、钕、钇、钐的一种或一种以上。