[发明专利]用于二氧化碳捕集的附接有环二胺的金属-有机框架

说明书

由于需要高热、氧化和水解稳定性以及适度的再生条件以减少吸附/脱附循环的能量，因此从湿态低分压流(例如由联合循环发电厂的天然气燃烧所产生的烟气(4％CO₂))实现CO₂的选择性和可逆性吸附具有挑战性。向金属‑有机框架Mg₂(dobpdc)(dobpdc^4‑＝4,4‑二氧化联苯‑3,3‑二甲酸根)、Mg₂(dotpdc)(dotpdc^4‑＝4,4”‑二氧化‑[1,1':4',1”‑三联苯]‑3,3”‑二甲酸根)或Mg₂(pc‑dobpdc)(pc‑dobpdc^4‑＝二氧化联苯‑4,4'‑二甲酸根)附接环状伯、仲二胺(由2‑(氨基甲基)哌啶(2‑ampd)例示)分别产生类别EMM‑44、EMM‑45和EMM‑46的吸附剂，其在高达或超过60℃的温度下，在从天然气烟气中捕集90％所需的分压下，显示CO₂的阶梯形吸附。使用环二胺代替被庞大的烷基基团官能化的二胺能够实现具有陡的CO₂吸附和脱附阶梯的快速吸附/脱附动力学。

相关申请的交叉引用

本申请要求于2017年8月4日提交的名称为“用于CO₂捕集的附接有环二胺的金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks Appended with Cyclic Diamines for CO₂Capture)”的美国临时专利申请第62/541,616号的优先权，所述临时专利申请通过引用并入本文。

技术领域

本申请涉及能够有效捕集低分压下的CO₂且同时可在中等温度下以低再生能量再生的吸附剂，其用于碳捕集应用。

背景技术

热电厂燃烧化石燃料产生的二氧化碳(CO₂)可能是全球气候变化的主要贡献因素。参见Pachauri和Meyer,Climate Change 2014:Synthesis Report.Contribution ofWorking Groups I,II and III to the Fifth Assessment Report of theIntergovernmental Panel on Climate Change,International Government Panel onClimate Change,Geneva,Switzerland,2014。要解决大气中不断增加的CO₂水平，需要采取新的策略来减少诸如燃天然气发电厂的点源的CO₂排放，其目前占全球CO₂排放量的约20％。参见Quadrelli和Peterson,2007,Energy Policy 35,第5938页。由于经济因素有利于从煤炭过渡到天然气作为化石燃料来源，这一份额在不久的将来将会增加。参见ExxonMobil,“Outlook for Energy:Journey to2040,”Internet网址为corporate.exxonmobil.com/en/energy/energy-outlook/highlights/,2017年7月20日存取。天然气燃烧产生1巴总压力流，其含有在40-60℃下的约4-10％CO₂，该物流的其余部分由H₂O(饱和)、O₂(4-12％)和N₂(余量)组成。参见Vaccarelli等,2014,Energy Procedia 45,第1165页。因此，在最具挑战性的情况下，要从天然气烟气中去除≥90％的CO₂，需要从含有少于≤0.4％(4毫巴)CO₂的湿态气流中进行选择性吸附，这是一项极具挑战性的分离。另外，所述吸附剂必须具有对水分和吸附/脱附循环的长期稳定性，以应用于变温吸附(TSA)工艺中。