[发明专利]全固态电池用电极的制造方法以及全固态电池的制造方法

说明书

本发明提供全固态电池用电极的制造方法以及全固态电池的制造方法。在具备包含活性物质粒子和固体电解质粒子的电极复合材料层的全固态电池用电极的制造方法中，固体电解质粒子包含具有平均粒径d1的第一粒子组和具有平均粒径d2的第二粒子组。制造方法具有如下工序：第一混合工序，对活性物质粒子和第一粒子组进行干式混合而得到混合物A；第二混合工序，对混合物A和第二粒子组进行干式混合而得到混合物B；以及加压工序，通过对混合物B进行加压而形成电极复合材料层。平均粒径d2相对于平均粒径d1之比d2/d1满足d2/d1≥1.5。

技术领域

本发明涉及具备固体电解质层的全固态电池用的电极的制造方法以及全固态电池的制造方法。

背景技术

在开发各种二次电池的过程中，认为最有希望得到容易获得高能量密度的锂离子二次电池(LIB)。另一方面，伴随着电池的用途扩大，汽车用电池和固定型电池等大型电池受到关注。在大型电池中，与小型电池相比，安全性的确保变得更重要。使用无机系的固体电解质的全固态电池与使用电解液的电池相比，即使大型化也容易确保安全性，期待容易实现高容量化。

一般来说，全固态电池包括具备正极、负极以及介于正极与负极之间的固体电解质层的电极组。在固体电解质层含有固体电解质，在正极以及负极分别包含活性物质，为了确保离子传导通路，有时也含有固体电解质。

在专利文献1中，通过将活性物质粒子和平均粒径不同的两种固体电解质粒子的混合物以湿式在超声波分散机中混合来制备正极复合材料，使用该正极复合材料制作正极。

专利文献1：日本专利公开公报特开2013-157084号

发明内容

在全固态电池的电极中，为了使离子顺畅地移动，希望用固体电解质粒子无间隙地覆盖活性物质粒子的表面。在该情况下，优选使用粒径小的固体电解质粒子。但是，尤其在将活性物质粒子和固体电解质粒子进行干式混合的情况下，如果固体电解质粒子的粒径小，则固体电解质粒子彼此的凝聚变得显著，难以使固体电解质粒子均匀地分散到电极中。如果使用粒径大的固体电解质粒子，则能够使固体电解质粒子比较均匀地分散到电极中，但难以无间隙地覆盖活性物质粒子的表面，离子传导性受损。

本发明的一方面提供一种全固态电池用电极的制造方法，所述全固态电池用电极具备包含活性物质粒子和固体电解质粒子的电极复合材料层，其中，

所述固体电解质粒子包含具有平均粒径d1的第一粒子组和具有平均粒径d2的第二粒子组，

所述制造方法具有如下工序：

第一混合工序，对所述活性物质粒子和所述第一粒子组进行干式混合而得到混合物A；

第二混合工序，对所述混合物A和所述第二粒子组进行干式混合而得到混合物B；以及

加压工序，通过对所述混合物B进行加压而形成所述电极复合材料层，

所述平均粒径d2相对于所述平均粒径d1之比d2/d1满足d2/d1≥1.5，

所述活性物质粒子的平均粒径D1为20μm以下，所述平均粒径d1为0.5μm以上10μm以下，所述活性物质粒子的平均粒径D1相对于所述平均粒径d2之比D1/d2大于1且为2以下。

本发明的其他方面提供一种全固态电池的制造方法，其中，

包括形成电极组的工序，所述电极组具备第一电极、具有与所述第一电极相反极性的第二电极、以及介于所述第一电极与所述第二电极之间的固体电解质层，

所述第一电极和所述第二电极中的至少一方的电极具备包含活性物质粒子和固体电解质粒子的电极复合材料层，

所述固体电解质粒子包含具有平均粒径d1的第一粒子组和具有平均粒径d2的第二粒子组，