[发明专利]一种镍基负载型催化剂及利用其等离子体催化CO2

说明书

本发明涉及一种镍基负载型催化剂及利用其等离子体催化CO₂加氢制甲醇方法，属于二氧化碳减排、二氧化碳资源化利用和等离子体催化化学合成领域。本发明采用低温等离子体和镍基负载型催化剂协同作用，活化二氧化碳和氢气选择性生成甲醇。本发明提供了一种催化剂，在等离子体条件下，NiO_x(0x1)基催化剂具有较高甲醇选择性，尤其NiO_x负载在TiO₂载体上，甲醇选择性接近80％；而铜基催化剂则是常规催化二氧化碳加氢制甲醇最优催化剂。

技术领域

本发明涉及一种镍基负载型催化剂及利用其等离子体催化CO₂加氢制甲醇方法，属于二氧化碳减排、二氧化碳资源化利用和等离子体催化化学合成领域。

背景技术

二氧化碳是地球大气中主要温室气体之一，引起气候恶化，危害环境。随着人类社会不断发展，化石燃料的使用量急剧增加，导致大气中二氧化碳含量日益增加。目前二氧化碳的处理方式主要有两种，一种是捕获并封存至地下，另一种是直接转化利用。由于CO₂除了是温室气体外，也是一种潜在的“碳资源”，因此直接转化利用方法能将CO₂“化废为宝”，不仅能缓解CO₂排放带来的生态和环境问题，还能实现碳资源的可持续利用。

CO₂加氢制甲醇是CO₂资源化利用的主要途径之一，氢气可通过电解水、光解水或者可再生能源制取。目前，二氧化碳加氢制甲醇主要采用多相催化法，重点研发低温高活性合成甲醇催化剂(公开文献：Energy Environmental Science,2016,9,62-73； Journal ofCleaner Production,2017,140,1298-1312；Chemical Engineering Research andDesign,2014,92,2557-2567；Chemical Society Reviews,2011,40,3703-3727；ScienceAdvance,2017,3,e1701290；Angewandte International Edition,2016,55,9548-9552；Journal of Catalysis,2016,343,133-146；Journal of the American ChemicalSociety,2016, 138,12440-12450；Angewandte International Edition,2016,55,6261-6265；Angewandte International Edition,2014,53,12022-12024；Nature Chemistry,2014,6,320-324等。公开专利：CN106622252A；CN1104437510B；CN105498779A；CN106975487A； CN104549299A；CN106563454A；CN104959143A；CN107213902A；CN102091618A； CN101444731B；CN102145287B；CN102580750A；CN102658151A；CN103272607B； CN106423175A；CN107185543A；CN106390978A；CN104383928A；CN104888788A； CN107008332A；CN103721719B；CN107042101A；CN105013492A等)。尽管如此，催化二氧化碳加氢制甲醇急需解决的另一问题是该反应需要高压操作，反应压力通常在 30-300atm，不利于实际应用。因此，开发一种常温常压下二氧化碳加氢制甲醇对学术界和工业界都意义重大。

非平衡等离子体在活化惰性分子方面具独特优势，反应条件温和，工艺简单。目前，非平衡等离子体技术已广泛应于臭氧合成、材料制备等工业领域。

然而迄今为止，未有等离子体法或等离子体催化法二氧化碳加氢合成甲醇的公开专利。