[发明专利]一种具有金字塔阵列结构的类石墨烯氮化碳二维纳米片的控制合成方法

说明书

本发明提供一种具有金字塔阵列结构的类石墨烯氮化碳纳米片的控制合成方法，其制备过程包括：以三聚氰胺为原料，以碳纤维为微波吸收剂，将其一起放入坩埚后置于微波谐振腔中，抽真空后在微波辐照加热，微波辐射加热过程中，调整占空比和脉冲周期，从而获取所述具有金字塔阵列结构的类石墨烯氮化碳纳米片；采用上述技术方案，简单快捷高效的制备具有金字塔阵列结构特征的类石墨烯氮化碳纳米片，能够应用于光催化降解有机物、光解制氢、催化剂载体和传感器等。

技术领域

本发明属于石墨相氮化碳的制备技术范畴，具体涉及一种具有金字塔阵列结构特征的类石墨烯氮化碳纳米片的控制合成。

背景技术

石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种不含金属、具有类石墨层状结构的典型的聚合物半导体，具有很强的热稳定性和化学稳定性，以及合适的禁带宽度、独特的电子能带结构，被广泛的应用于光催化、传感器、催化剂载体和光电等领域，是一种极具发展潜力的半导体材料。自从石墨烯诞生以来，鉴于这种二维超薄新型结构及其所表现出来的奇异功能特性，使得二维纳米功能材料的合成与功能探索，成为人们研究和应用的新热点，吸引着人们竞相开发和利用各种方法，以实现组成为碳化硅、氮化硼、氮化碳、二硫化钨等其它成分的新型二维纳米功能材料的目标控制合成。结果证明，类似于石墨烯与石墨的关系，相比于体相结构的石墨相氮化碳，以二维纳米片形式存在的类石墨烯氮化碳(Graphene-like g-C3N4)确实表现出更为优异的综合功能特性。

目前，针对组成为氮化碳的功能材料制备方法，主要有热缩聚合成法、溶剂热法、电化学沉积法等。通过热诱导碳源和氮源的前驱体发生一系列的热缩聚合成反应，可形成石墨相氮化碳，具有反应过程直接、简便、成本低廉的特点，但是合成的石墨相氮化碳结晶性较差，反应时间长。溶剂热法具有反应体系均匀性好和过程易控制的特点，通过溶剂热法可制备出石墨相氮化碳纳米棒/纳米带等特殊结构，但是溶剂热法制备过程中普遍要使用有毒的有机溶剂，不利于环境保护。电化学沉积法反应设备简单，易于产业化，通常用来制备石墨相氮化碳薄膜或涂层，但不适合石墨相氮化碳粉体的制备。以上方式普遍存在制备周期长、工艺复杂、成本较高、结晶性差等特点。尤其需要指出的是，上述方法得到的产物往往都是体相的氮化碳，即石墨相氮化碳，很难获取得到类石墨烯结构的氮化碳纳米片(Graphene-like g-C3N4)。

为了进一步提升石墨相氮化碳的光电性能，人们提出了许多对石墨相氮化碳的改性的方法。一般的改性包括与金属、非金属的掺杂，或与其他半导体的复合，以及制备多孔的石墨相氮化碳等等。但是这些改性也存在缺点，比如：过高的合成温度、合成周期长、金属盐的使用，以及制备成类石墨烯结构的氮化碳纳米片等等。众所周知，形貌与物质的性能息息相关，有序的阵列可以对电子/空穴的转换产生极好的电子渗流通道，提高对光的吸收和传播效率，从而提高物质的光电性能。目前，已有人制备出了三维的石墨相氮化碳阵列结构，如复旦大学的黄许宁等人采用脉冲激光沉积方法(CN107352518A)，在光滑衬底材料表面沉积镍膜，然后采用等离子体溅射反应沉积方法，利用辉光放电装置，将覆盖镍膜的衬底转移到放电室中，将甲烷/氮氢气混合气体通入放电室，启动辉光放电，通过调节放电电流与放电电压，制备石墨相氮化碳纳米锥阵列。但其合成工艺复杂，设备要求高，不适合工业化生产，且产物仍表现为三维体相结构，而非类石墨烯结构的二维纳米片材料。

相较于传统的制备方法，微波法则具有很多优势，原料简单、成本低廉，无需预处理；且制备过程中不使用催化剂、有机溶剂等各种昂贵或对环境有害试剂；并且微波法通过独特的体相自加热方式，大大缩短了常规加热中的热传导或热对流时间，使得制备过程简单、快速。