[发明专利]一种非贵金属氧还原电催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种非贵金属氧还原电催化剂的制备方法，其特征在于：

所述催化剂以多孔氮掺杂碳为载体，Fe以单原子形式分散于载体之上，并与载体中的氮配位构成活性位点，所述非贵金属氧还原电催化剂中Fe的质量分数为1-5％；

所述制备方法包括以下步骤：

(1)含铁金属有机骨架的合成：将Fe金属盐、多羧基有机配体、溶剂1混合，得混合溶液1；所述混合溶液1经水热反应得固液混合物1；分离所述固液混合物1，得固相1为含铁金属有机骨架；

(2)含氮金属有机骨架的合成：将Zn金属盐、咪唑基有机配体、溶剂2混合，得混合溶液2，所述混合溶液2经水热反应得固液混合物2；分离所述固液混合物2，得固相2为含氮金属有机骨架；

(3)催化剂前驱体的制备：将步骤(1)获得的含铁金属有机骨架与步骤(2)获得的含氮金属有机骨架机械混合均匀，得催化剂前驱体；

(4)催化剂的制备：将步骤(3)获得的催化剂前驱体在惰性气氛下进行高温碳化处理，得氧还原电催化剂。

2.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

所述多孔氮掺杂碳载体比表面不小于500cm² g^-1；所述多孔氮掺杂碳载体中掺杂有N元素质量分数为2-8％，所述N元素存在的形式为吡啶N、吡咯N、石墨化N、氧化N中的一种或两种以上。

3.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

步骤(1)中，所述Fe金属盐为硝酸铁、氯化铁中的一种或两种；多羧基有机配体为对苯二甲酸、均苯三甲酸、反式丁烯二酸中的一种或两种以上；溶剂1为DMF、甲醇或水中的一种或两种以上的混合物；混合溶液1中Fe离子与多羧基有机配体的物质的量比例为2:1-1:2；

步骤(1)中，所述水热反应温度为60-120℃，时间为8-48h。

4.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中，所述Zn金属盐为硝酸锌、乙酸锌中的一种或两种；咪唑基有机配体为2-甲基咪唑、苯并咪唑中的一种或两种；溶剂2为DMF、乙醇、甲醇或水中的一种或两种以上的混合物；混合溶液2中Zn离子和咪唑基有机配体的物质的量比例为1:4-1:8。

5.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中，所述水热反应温度为60-120℃，时间为8-24h。

6.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

步骤(3)中所述含铁金属有机骨架和含氮金属有机骨架的质量比为1:100-1:5；机械混合方法包括球磨和研磨。

7.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

步骤(4)中所述高温碳化处理过程为升温至700-1000℃并保持0.5-3h，然后降温至室温；所述升温过程中的升温速率为2-5℃/min；所述降温过程中降温速率为1-10℃/min。

8.如权利要求1所述催化剂的制备方法，其特征在于：

步骤(4)中所述惰性气氛为氮气、氩气中的一种或两种的混合气。

9.一种权利要求1或2所述的方法制备的催化剂的应用，其特征在于：所述催化剂为聚合物电解质膜燃料电池或金属空气燃料电池阴极氧还原反应电催化剂。