[发明专利]一种促进CO2 有效
| 申请号: | 201710591150.8 | 申请日: | 2017-07-19 |
| 公开(公告)号: | CN107376919B | 公开(公告)日: | 2020-03-10 |
| 发明(设计)人: | 荆洁颖;张子毅;张堉彬;冯向东;冯杰;李文英 | 申请(专利权)人: | 太原理工大学 |
| 主分类号: | B01J23/755 | 分类号: | B01J23/755;B01J23/83;C01B3/40 |
| 代理公司: | 北京睿智保诚专利代理事务所(普通合伙) 11732 | 代理人: | 周新楣 |
| 地址: | 030024 山西*** | 国省代码: | 山西;14 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 促进 co base sub | ||
本发明公开了一种促进CO2活化解离的催化剂及其制备方法和应用。该催化剂是在氧化物载体上负载活性组分金属Ni和助剂MgO,氧化物载体和金属Ni、助剂MgO的质量比为1:0.01~0.15:0.0001~0.02,所述氧化物载体为二氧化硅、三氧化二铝、二氧化钛、氧化镧、氧化锆中的一种。本发明通过分步浸渍法制备出不同Ni颗粒尺寸的前驱体,然后在不同尺寸的Ni颗粒上负载MgO,通过调控Ni颗粒尺寸调节MgO的供电子能力,提高了Ni的电子密度,促进了CO2的活化解离。本发明制备方法工艺简单、操作方便、合成条件易控制,易于工业化,所得催化剂具有高的催化活性和抗积碳性能。
技术领域
本发明涉及一种促进CO2活化解离的催化剂及其制备方法和应用,属于催化剂制备技术领域。
背景技术
甲烷二氧化碳重整能够同时将CO2和CH4两种温室气体转化为合成气(H2,CO),具有潜在的商业价值,并且对二氧化碳的减排和缓解温室效应具有重要意义。但是由于目前缺少具有较好催化活性和稳定性的催化剂,限制了其工业化应用。已有研究表明贵金属催化剂具有较好的催化性能和稳定性,但由于价格昂贵,不适合工业化生产。对于非金属催化剂中,Ni基催化剂具有较高的催化活性,并且价格较低,因此备受关注,但Ni基催化剂表面容易产生积碳。因此如何设计和制备出具有高催化活性和高稳定性的Ni基催化剂是甲烷二氧化碳重整能否工业化的关键所在。
通过对CO2,CH4两种小分子的活化过程、甲烷二氧化碳重整反应机理以及积碳形成的过程三个方面进行理论分析,可知:Ni基催化剂表面产生积碳是由于在反应过程中C物种与O物种的生成速率不平衡导致,其中表面O物种来自CO2的活化解离,C物种来自CH4的活化解离。解决积碳问题,宏观上需要使C物种与O物种的生成速率达到平衡,微观上需要使催化剂对CH4的活化能力与对CO2的活化解离能力相平衡,其中,促进CO2的活化解离是提高催化剂抗积碳性能的关键。CO2的活化解离受电子转移主导,促进CO2的活化解离需要提高Ni的电子密度。MgO具有一定的供电子能力,作为助剂添加在Ni基催化剂中,能够提高Ni的电子密度,促进CO2的活化解离,从而提高Ni基催化剂的抗积碳性能。
发明内容
本发明旨在提供一种促进CO2活化解离的催化剂,以Ni为活性组分,MgO为助剂,通过分步浸渍法制备出不同Ni颗粒尺寸的前驱体,然后在不同尺寸的Ni颗粒上负载MgO,期望通过调控Ni颗粒尺寸来调节MgO的供电子能力,从而达到促进催化剂对CO2和CH4活化平衡的目的,从分子活化角度解决Ni基催化剂积碳问题。本发明还提供了促进CO2活化解离催化剂的制备方法和应用。
本发明提供了一种促进CO2活化解离的催化剂,该催化剂是在氧化物载体上负载活性组分金属Ni和助剂MgO,氧化物载体和金属Ni、助剂MgO的质量比为1:0.01~0.15:0.0001~0.02;所述氧化物载体为二氧化硅、三氧化二铝、二氧化钛、氧化镧、氧化锆中的一种。
上述催化剂中,所述氧化物载体和金属Ni、助剂MgO的质量比为1:0.03~0.05:0.005~0.008。
本发明提供了上述促进CO2活化解离催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤一、称取镍的前驱体盐溶解于去离子水中配成混合溶液A,溶液A中镍离子的浓度为0.5~3mol/L;
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