[发明专利]用于天然气车尾气中甲烷净化的负载型催化剂及制备与应用

权利要求书

1.一种用于天然气车尾气中甲烷净化的负载型催化剂的原位制备方法，所述催化剂以ZrO₂作为载体，活性组分为：

Mn，或，

Mn和Fe，或，

Mn和Cu，或，

Mn、Fe和Cu；

其特征在于，包括以下步骤：

步骤一：取适量Mn、Fe、Cu的可溶盐中的一种或几种，与适量的ZrO₂混合均匀，配制成悬浊液A；

步骤二：取适量高锰酸盐，和季铵盐类表面活性剂混合均匀后，配制成溶液B；

步骤三：将溶液B以一定的速度加入溶液A中，搅拌均匀，得到的悬浊液转移到配备聚四氟乙烯内胆的不锈钢反应釜中，进行水热反应；

步骤四：水热反应结束后，采用离心过滤或抽滤得到沉淀，用去离子水和乙醇清洗多次后，烘干得到催化剂粉末。

2.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，所述步骤一中，Mn、Fe、Cu的可溶盐为乙酸盐、硝酸盐或硫酸盐。

3.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，所述步骤一中，以摩尔比计，Mn、Fe、Cu用量为M:Mn＝0～1/2，M代表Fe和Cu中的一种或两种，以质量比计，Mn:Zr＝0.5～8。

4.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，所述步骤二中，高锰酸盐为高锰酸钠、高锰酸钾或高锰酸铵，所述季铵盐类表面活性剂为十六烷基三甲基溴化铵或十六烷基三甲基氯化铵。

5.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，所述步骤三中，水热反应温度范围为100～200℃，反应时间为2～24h，所述步骤四中，80～110℃温度范围内烘干4～24小时。

6.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，所述催化剂的组份为：

单相MnO₂和单相ZrO₂；或，

单相MnO₂、单相ZrO₂和单相FeO_x；或，

单相MnO₂、单相ZrO₂和单相CuO_x；或，

单相MnO₂、单相ZrO₂、单相CuO_x和单相CuO_x；

其中，x的范围为0.5～1.5，Mn与Zr的质量比范围为0.5～8，Fe或Cu的添加量为MnO₂和ZrO₂总质量的0～20％。

7.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，以质量比计，所述载体ZrO₂上的活性组分负载量为40～80％。

8.根据权利要求1所述催化剂的原位制备方法，其特征在于，所述活性组分中的Fe/Mn或Cu/Mn摩尔比为0～1/2。

9.权利要求1所述原位制备方法制备得到的负载型催化剂应用于天然气车尾气中的甲烷净化，其特征在于，反应条件为：甲烷初始浓度为500～1000ppm，O₂体积浓度为2～10％，空速30～150L g^-1h^-1，反应压力为常压，适用的操作温度为160～600℃。