[发明专利]离子液体共价修饰石墨烯‑剥离类水滑石双功能氧催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种离子液体共价修饰石墨烯-剥离类水滑石双功能氧催化剂，其特征在于所述离子液体共价修饰石墨烯-剥离类水滑石复合材料是由氨基功能化离子液体通过环氧开环反应共价修饰氧化石墨烯-剥离类水滑石复合物制得；

所述离子液体共价修饰石墨烯-剥离类水滑石双功能氧催化剂，其特征在于所述剥离类水滑石片为镍铁双金属型，记为ELDH；所述氧化石墨烯记为GO，所述石墨烯记为GR，所述离子液体为1-丁基-3-氨丙基咪唑四氯硼酸盐，记为IL，其结构式如下：

所述离子液体共价修饰石墨烯-剥离类水滑石双功能氧催化剂的制备方法，其特征在于包括以下具体步骤：

(a)ELDH纳米片的制备

将六水合氯化镍和六水合氯化铁按一定摩尔比溶解于超纯水中，使金属离子总浓度为0.02mol/L，搅拌使其完全溶解，然后缓慢混合14mL 0.2M尿素以及2mL 0.01M柠檬酸三钠，将该混合液移入反应釜中，于150℃反应24h，反应液离心分离后，分别用去离子水和乙醇洗涤三次，所得CO₃^2--LDH分散于浓度分别为1mol/L的NaCl和3.3mmol/L的HCl混合水溶液中，N₂气氛下搅拌12小时，抽滤后得Cl^--LDH，再将其分散于浓度为0.1mol/L的NaNO₃水溶液中，N₂气氛下搅拌12小时，抽滤后室温干燥12小时得NO₃^--LDH，然后将一定量的NO₃^--LDH杂化物分散于甲酰胺中，N₂气氛下搅拌24小时，将该混合液在5000rpm离心10min除去未剥离的LDH，得到棕红色ELDH胶体溶液，使其最终浓度为0.5～1.0mg/mL；

(b)GO-ELDH纳米复合材料的制备

采用Hummer法制备GO，并将一定量所得的GO分散于甲酰胺中，使其浓度为1mg/mL，超声分散1小时，3000rpm离心10min除去未剥离的GO，得到剥离的GO分散液；将该GO分散液与步骤(a)所得ELDH胶体溶液等体积充分混合，室温密闭条件下搅拌12小时，5000rpm离心10min后，所得棕黑色沉淀即为GO-ELDH复合物；

(c)IL-GR-ELDH复合材料的制备

称取步骤(b)中所得的GO-ELDH复合物40mg分散于去离子水中，使其浓度为0.5mg/mL，缓慢加入20mg IL和20mg KOH后超声处理30min；将超声后的分散液于40～80℃下加热搅拌24h，4000rpm离心5min，依次用去离子水和无水乙醇洗涤3次，所得黑色固体颗粒即为IL-GR-ELDH复合物。

2.根据权利要求1所述的一种离子液体共价修饰石墨烯-剥离类水滑石双功能氧催化剂，其特征在于步骤(a)中所述六水合氯化镍和六水合氯化铁的摩尔比为3:1；步骤(c)中所述IL-GR-ELDH复合材料是IL在碱性条件下与GO-ELDH复合物中GO分子上的环氧环反应生成的；所述IL-GR-ELDH复合材料是IL共价修饰在由单层GR和单层ELDH纳米片复合而成的复合物表面，其比表面积在163.68～202.42m²/g，平均粒径在560～660nm之间，单分散指数为0.246～0.326，远小于GR-ELDH复合物的1885nm和0.604，所述IL-GR-ELDH复合物可以稳定存在24小时以上，而GR-ELDH复合物5min左右则完全沉降；所以IL的共价修饰使得所述IL-GR-ELDH复合物的分散性和稳定性得到了明显的提高。

3.根据权利要求1或2所述的一种离子液体共价修饰石墨烯-剥离类水滑石双功能氧催化剂，其特征在于所述催化剂用于碱性电解水阳极析氧反应和燃料电池阴极氧还原反应。