[发明专利]催化材料及其制备方法和用途

说明书

本申请公开了催化材料，及其制备方法。本申请还公开了采用所述催化材料合成氨的方法以及所述催化材料在合成氨中的用途。

技术领域

本申请涉及催化合成氨的技术，尤其涉及催化材料及其制备方法和用途。

背景技术

氨是农业中氮肥的主要来源，也是非常重要的基础化工产品之一，其产量居各种化工产品的首位。氨合成工业在国民经济中占有极其重要的地位。

Haber-Bosch氨合成技术是目前合成氨工业生产中使用的主要方法。但是，其所需的高压高温条件(10-15MPa,400-600℃)使得该方法的制备过程耗能巨大。因此，寻求低能耗的氨合成方法(如在常温常压下进行氨的合成方法)成为氨合成工业的巨大挑战。

目前在常压下合成氨的方法主要有电化学方法、紫外光照射无机半导体的方法以及还原含氮金属配合物的方法等。这些方法大多需要在液相中进行，并且尚未在工业化生产中使用。另外，适用于工业的氨合成方法是以气态的N₂和H₂为原料的异相催化反应。所以，目前工业上亟需能够在常压下和更低温的条件下合成氨的催化剂以及合成氨的方法。

概述

根据本申请的第一方面，提供了制备催化材料的方法，其包括以下步骤：(1)在溶剂中形成氧化石墨烯的分散液；(2)向所述分散液加入包含金属的催化剂的前驱体以形成混合液，其中所述前驱体中的金属元素与氧化石墨烯的质量比为1:50至3:1，例如，1:25，1:10或者4:10；(3)对所述混合液进行加压加热处理以形成块状的石墨烯复合材料；(4)将所述石墨烯复合材料进行干燥以除去所述溶剂；以及(5)将干燥后的石墨烯复合材料在惰性气氛中焙烧从而获得所述催化材料。

根据本申请的第二方面，提供了催化材料，其包含块状的石墨烯复合材料，在所述石墨烯复合材料中均匀负载包含金属的催化剂。

根据本申请的第三方面，提供了合成氨的方法，其包括：(1)将体积比为1:1-1:5的氮气与氢气的混合物导入权利要求15-20中任一项所述的催化材料；(2)在100-600℃的温度下，在常压下，用功率为5-5000W、波长为190-1200nm的光源照射所述催化材料；以及(3)将合成的氨导出所述催化材料。

根据本申请的第四方面，提供了本申请第二方面的催化材料在合成氨中的用途。

采用本申请的各方面的技术方案，可获得一种或多种如下的有益技术效果。

(1)本申请的块状的催化材料具有多孔三维网状结构，其可作为支撑体，发挥负载支撑作用。

(2)本申请的块状的催化材料中的石墨烯材料还具有助催化作用，其可以在光照射下发挥优良的催化诸如氨合成的作用。所形成的氨合成复合催化材料的多孔结构作为氨合成的“微反应器”，有助于热能聚集，增强反应的活性。

(3)本申请的块状的催化材料实现了诸如催化剂粒子的均匀分散，有效防止了催化剂粒子的聚集，并且形成了粒径分布范围更集中的纳米级粒子。

(4)本申请的基于石墨烯的催化材料具有良好的导热性，可将光释放出的热能有效地利用起来。

(5)在本申请制备催化材料的方法中，加入催化剂或催化剂助剂的前驱体，在制备过程中该前驱体在石墨烯表面内发生原位反应，因此有助于所形成的催化剂或催化剂助剂的颗粒尺寸均匀并可达到纳米级尺寸，而且还可促进其均匀负载于石墨烯中。

(6)采用本申请的催化材料可在常压下用于合成氨，并且其合成速率较现有的氨合成催化剂有所提高。

(7)在合成氨过程中，本申请包含氨合成催化剂助剂的氨合成复合催化材料的催化活性可保持较长的时间。

详述