[发明专利]催化材料及其制备方法和用途有效
| 申请号: | 201510466560.0 | 申请日: | 2015-07-31 |
| 公开(公告)号: | CN106391015B | 公开(公告)日: | 2019-10-01 |
| 发明(设计)人: | 陈永胜;马延风;卢艳红;杨扬 | 申请(专利权)人: | 南开大学 |
| 主分类号: | B01J23/745 | 分类号: | B01J23/745;C01C1/04 |
| 代理公司: | 北京英赛嘉华知识产权代理有限责任公司 11204 | 代理人: | 王达佐;洪欣 |
| 地址: | 300071*** | 国省代码: | 天津;12 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 催化材料 合成氨 制备 申请 | ||
1.合成氨的方法,其包括:
(a)将体积比为1:1-1:5的氮气与氢气的混合物导入催化材料;
(b)在100-600℃的温度下,在常压下,用功率为5-5000W、波长为190-1200nm的光源照射所述催化材料;以及
(c)将合成的氨导出所述催化材料,
其中所述催化材料通过以下步骤制备:
(1)在包括甲醇、乙醇、丙酮或其混合物的溶剂中形成氧化石墨烯的分散液;
(2)向所述分散液加入包含过渡金属的催化剂的前驱体以形成混合液,其中所述前驱体中的金属元素与氧化石墨烯的质量比为1:50至3:1;
(3)对所述混合液进行加压加热处理以形成块状的石墨烯复合材料,其中在1.5MPa至2.5MPa的压力下对所述混合液进行加压处理,在120-200℃的温度下进行加热处理;
(4)将所述石墨烯复合材料进行干燥以除去所述溶剂;以及
(5)将干燥后的石墨烯复合材料在惰性气氛中于300-900℃的温度下焙烧2-10小时从而获得所述催化材料,其中80%-90%的包含金属的催化剂粒子的粒径在4-9nm的范围内。
2.如权利要求1所述的方法,其中所述包含过渡金属的催化剂的前驱体为合成氨催化剂的前驱体。
3.如权利要求1所述的方法,其中在所述步骤(1)中,所述氧化石墨烯在所述溶剂中形成均匀分散的分散液。
4.如权利要求1所述的方法,其中在所述步骤(2)中,所述催化剂的前驱体为过渡金属盐的一种或多种。
5.如权利要求4所述的方法,其中所述过渡金属盐为过渡金属的可溶性盐。
6.如权利要求1所述的方法,其中所述过渡金属包含铁、钌或钼。
7.如权利要求5所述的方法,其中所述可溶性盐为硝酸盐及氯化物。
8.如权利要求4所述的方法,其中所述催化剂的前驱体选自硝酸铁、醋酸亚铁、三氯化铁、三氯化钌、硝酸钌和五氯化钼。
9.如权利要求1所述的方法,其中在所述步骤(2)中,所述催化剂为过渡金属氧化物。
10.如权利要求9所述的方法,其中所述催化剂选自铁氧化物、二氧化钌和二氧化钼。
11.如权利要求10所述的方法,其中所述铁氧化物为氧化铁。
12.如权利要求1所述的方法,其中在所述步骤(2)中,向所述分散液加入包含金属的催化剂的前驱体以及包含金属的催化剂助剂的前驱体来形成混合液,所述催化剂的前驱体中的金属元素与所述催化剂助剂的前驱体中的金属元素的摩尔比为10:1至1:1。
13.如权利要求12所述的方法,其中所述催化剂助剂的前驱体为IA族、IIA族或IIIA族金属的盐的一种或多种。
14.如权利要求13所述的方法,其中所述IA族、IIA族或IIIA族金属的盐为可溶性盐。
15.如权利要求14所述的方法,其中所述可溶性盐为硝酸盐。
16.如权利要求13所述的方法,其中所述IA族、IIA族或IIIA族金属选自钾、镁、钙和铝。
17.如权利要求12所述的方法,其中所述催化剂助剂的前驱体选自硝酸铝、硝酸镁、硝酸钾和硝酸钙。
18.如权利要求12所述的方法,其中所述催化剂助剂为合成氨催化剂助剂。
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