[发明专利]由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂及其制备方法有效
| 申请号: | 201510138532.6 | 申请日: | 2015-03-27 |
| 公开(公告)号: | CN104801315B | 公开(公告)日: | 2017-10-24 |
| 发明(设计)人: | 吴洪达;刘含智 | 申请(专利权)人: | 广西科技大学 |
| 主分类号: | B01J23/89 | 分类号: | B01J23/89;C01B3/32 |
| 代理公司: | 柳州市荣久专利商标事务所(普通合伙)45113 | 代理人: | 周小芹 |
| 地址: | 545006 广西*** | 国省代码: | 广西;45 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 镨锆镍铁银氧 元素 组成 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂,包括载体和活性组分,其特征在于:所述的载体由镨和锆的氧化物组成;所述的活性组分包括镍、铁和银的氧化物,或镍、铁、银单质;该催化剂的化学式为(Ni4Fe)mAg(PrZr4)nOx,其中,m、n、x为催化剂中各元素的原子比例系数,m=1~16,n=4.8~64.8,x的值随催化剂中金属元素的化合价态而变,Ni的化合价=0~2,Fe的化合价=0~3,Ag的化合价=0~2,Pr的化合价=3~4,Zr的化合价=4。
2.根据权利要求1所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂,其特征在于:所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂直接使用于乙醇水蒸气重整反应,或是先用还原性气体预还原处理,再使用于乙醇水蒸重整反应。
3.根据权利要求1所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂,其特征在于:获得该催化剂的方法包括如下步骤:
A.制备载体:
配制0.1~1mol·L-1的碳酸铵水溶液及Pr+Zr离子总浓度为0.1~1mol·L-1的Pr(NO3)3与Zr(NO3)4混合水溶液;在10℃~40℃下,将Pr(NO3)3与Zr(NO3)4混合水溶液即镨锆硝酸盐混合水溶液滴加到过量10%的碳酸铵溶液中,同时剧烈搅拌反应溶液,滴加完毕后,保持搅拌1.5~3小时,陈化8~12 小时,过滤;用无水乙醇搅拌分散载体初期沉淀,再用超声波处理器分散洗涤载体初期沉淀5~20分钟,抽滤;再重复洗涤一次;所得载体终期沉淀在50℃~70℃、90℃~110℃各烘干4~8小时;450℃~550℃和650℃~750℃下分别焙烧2~4小时,获得载体;
B.制备硝酸盐混合水溶液:
配制离子总浓度为0.1~1mol·L-1的Fe(NO3)3、Ni(NO3)2、AgNO3混合水溶液;
C.制备催化剂:
在10℃~40℃和剧烈搅拌下往Fe(NO3)3、Ni(NO3)2、AgNO3混合水溶液加入载体粉末,保持搅拌30~60分钟;然后升高温度到60℃~100℃,保持搅拌下蒸发水分,过滤,得催化剂初期沉淀;用无水乙醇搅拌分散催化剂初期沉淀,再用超声波处理器分散洗涤催化剂初期沉淀5~20分钟,抽滤;再重复洗涤一次;所得催化剂终期沉淀在50℃~70℃、90℃~110℃各烘干4~8小时;450℃~550℃和650℃~750℃下分别焙烧2~4小时,获得(Ni4Fe)mAg(PrZr4)nOx催化剂,其中,m、n、x为催化剂中各元素的原子比例系数,其中,m=1~16,n=4.8~64.8,x的值随催化剂中金属元素的化合价态而变,Ni的化合价=0~2,Fe的化合价=0~3,Ag的化合价=0~2,Pr的化合价=3~4,Zr的化合价=4。
4.根据权利要求3所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂,其特征在于:在所述步骤A中,所用无水乙醇的体积是载体初期沉淀体积的10~50倍;在所述步骤C中,所用无水乙醇的体积是催化剂初期沉淀体积的10~50倍。
5.根据权利要求3所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂,其特征在于:在所述步骤A和步骤C中,所述超声波处理器的超声波频率均为40 kHz,功率均为100~500W。
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