[发明专利]三维石墨烯宏观体材料及其制备方法

权利要求书

1.一种三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，所述三维石墨烯宏观体材料由石墨烯管组成且具有连续石墨烯骨架，石墨烯管的厚度为0.3～200 nm、直径大小为0.02～50 μm、长度0.2～100 μm；所述三维石墨烯宏观体材料中石墨烯管通过共价键连接，围成的网状结构的孔径为0.5-100 μm；所述三维石墨烯宏观体材料的密度为0.1-189mg/cm³，电导率为18.1-78S/cm，压缩强度为0.025-2.3 MPa，压缩模量为0.15-58 MPa，可恢复弹性形变为0.5-0.95；

所述制备方法包括：

1）采用以氧化物构成的三维多孔衬底作为模板，通过化学气相沉积法生长石墨烯管；

2）将步骤1）制备石墨烯管依次经去除模板、干燥、1600-2500℃高温处理，得到所述三维石墨烯宏观体材料；

步骤1）中，氧化物包括氧化铜、氧化铁、氧化镍、氧化钴、氧化锡、氧化锰、氧化镁、氧化铝、氧化硅、氧化锆、氧化钛中的至少一种，三维多孔衬底包含孔径为0.5-100 μm的大孔、孔径为2.0-50 nm的介孔和/或孔径为0.01-2 nm的微孔；介孔和微孔构成的纤维直径0.05～50 μm；三维多孔衬底通过水热、溶胶凝胶法制备。

2.根据权利要求1所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，所述石墨烯管掺杂有N、P、S、B中至少一种和/或氧元素，其中，以石墨烯管中C的含量为90%-100%计算，N、P、S、B的掺杂量之和为≤10%，氧元素的含量≤1%。

3.根据权利要求1或2所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，所述三维石墨烯宏观体材料的比表面积为10-2500 m²/g。

4.根据权利要求1所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，步骤1）中，所述化学气相沉积法的工艺参数包括：

将所述三维多孔衬底加热至反应温度300-1400℃并恒温0-60 分钟后，导入碳源、掺杂源、氢气和/或保护气，气体流量为1-1000 sccm，进行化学气相沉积反应，反应时间1-600分钟；反应完毕后控制降温速率为10-100℃/分钟，冷却至室温。

5.根据权利要求4所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，所用碳源包括甲烷、乙烯、乙炔、丙烷、乙醇、丙酮、苯、甲苯中的至少一种；

所述掺杂源包括氨气、三聚氰胺、噻吩、吡咯、硼烷、氧化硼、五氧化磷、氯化磷、硼酸中至少一种。

6.根据权利要求1所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，步骤2）中，采用氯化铁、硝酸铁、盐酸、硫酸、高氯酸、硝酸、氢氟酸、双氧水、氢氧化钠、氢氧化钾以及它们的混合物的水溶液，去除模板。

7.根据权利要求1所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，步骤2）中，干燥方法包括直接真空干燥、冷冻干燥和超临界干燥法。

8.根据权利要求1所述的三维石墨烯宏观体材料，其特征在于，步骤2）中，高温处理的时间为0.1-12小时，保护气氛为氩气和/或氮气。