[发明专利]一种金属/氮/碳的分级多孔电催化剂及其制备和应用

权利要求书

1.一种基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：所述电催化剂包括N掺杂的C-C骨架和以金属碳化物的形式掺杂于所述骨架中的金属元素，N掺杂的C-C骨架中N以C-N的形式存在，包括以下步骤，

（1）电催化剂中N掺杂的C-C骨架的制备：

a.于水和/或乙醇中，加入含有C-N结构的导电聚合物和/或含有C-N结构的大环化合物，同时加入碱金属化合物，将所得混合溶液搅拌均匀后经蒸干溶剂和干燥处理得固体物质A；

b.将步骤a所得固体物质A于500-1000℃下焙烧处理得固体物质B；

c.将步骤b所得固体物质B均匀分散于酸性溶液中，所得混合溶液经过滤、洗涤、干燥得N掺杂的C-C骨架材料；

（2）金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备：

a.于水和/或乙醇中，加入N掺杂的C-C骨架材料、金属前体盐和金属配体，所得溶液混合均匀后经蒸干溶剂和干燥处理，得固体物质C；所述金属配体为邻菲罗啉、氨水、三聚氰胺中的一种或两种以上；

b．将步骤a所得固体物质C于500-1000℃下焙烧得金属/氮/碳的分级多孔电催化剂；

所述多孔电催化剂具有孔径范围在50nm-1μm的大孔、孔径范围在2-50nm的介孔和孔径范围小于2nm的微孔；其中微孔所提供的比表面积占总比表面积的百分比为70-93%。

2.如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：所述多孔电催化剂中C含量为60-90%，N含量为1-15%，金属含量为0.05-30%。

3.如权利要求1-2任一所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于： 所述金属为Fe、Co、Ni中的一种或两种以上。

4.如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（1）a中所述碱金属化合物为K₂CO₃，KHCO₃，NaOH，Na₂CO₃，NaHCO₃，NaCl、EDTA-2Na、EDTANaFe、Na₃C₆H₅O₇和K₃C₆H₅O₇中的一种或两种以上，所述碱金属化合物与导电聚合物和/或含有C-N结构的大环化合物的总质量的比为1：10-5:1。

5.如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（1）a中所述导电聚合物为聚吡咯和/或聚苯胺，所述导电聚合物于水和/或乙醇中的浓度为10-100g/L。

6.如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（1）a中所述大环化合物为VB12、铁卟啉、钴卟啉中的一种或两种以上；所述导电聚合物与大环化合物在水和/或乙醇中的质量比为0.1:1-10:1。

7.如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（2）a中所述金属前体盐为Fe、Co 或Ni 中一种或两种以上的前体盐。

8.如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（1）c中所述酸性溶液为盐酸、硫酸、硝酸中的一种或两种以上；所述酸性溶液中H⁺的浓度为0.1-3 mol/L。

9.如权利要求1或7所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（2）a中所述金属前体盐于水和/或乙醇中的浓度是0.001-10 mol/L，金属配体于水和/或乙醇中的浓度是0.001-30 mol/L；N掺杂的C-C骨架于水和/或乙醇中的质量浓度是0.5-10g/L。

10.一种如权利要求1所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备方法，其特征在于：所述基于金属/氮/碳的分级多孔电催化剂的制备的电催化剂为碱性或酸性条件下的氧还原电催化剂。