[发明专利]锂离子电池负极材料及其制备方法和应用、锂离子电池

权利要求书

1.一种锂离子电池负极材料的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：

(1)将硅粉浆料和粘结剂混合均匀，喷雾干燥得一次颗粒A；

(2)在沥青树脂的合成过程中加入所述一次颗粒A，得到含有硅粉的沥青树脂,再进行烧结、破碎得二次颗粒B；所述一次颗粒A的添加量为10％-30％，所述百分比为占所述沥青树脂和所述一次颗粒A的质量百分比；

所述的沥青树脂的合成过程是以中温煤沥青或低温煤沥青为反应单体，在交联剂和催化剂的作用下合成沥青树脂的过程；

(3)将所述二次颗粒B与石墨混合均匀，再用沥青进行表面修饰，焙烧后得到三次成品颗粒C。

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述硅粉浆料为由硅粉进行湿法球磨制得；所述粘结剂为羧甲基纤维素、羧甲基纤维素钠和聚乙烯醇中的一种或多种；所述粘结剂的用量为≤1.0％，但不为零，所述百分比为占所述硅粉浆料的质量百分比；所述喷雾干燥的设备为二流体喷嘴喷雾干燥机；所述喷雾干燥所采用的供料泵的频率为15Hz；所述喷雾干燥所采用的离心式雾化盘的频率为270Hz；所述一次颗粒A的形状为类球状，所述一次颗粒A的粒径为2-6μm。

3.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述的硅粉浆料中，硅粉的含量为5-15％，其余为水，所述百分比为占所述硅粉浆料的质量百分比；所述的湿法球磨为将所述硅粉球磨至中位径为150-350nm；所述二流体喷嘴喷雾干燥机的进口温度为250℃，出口温度为110℃。

4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述中温煤沥青或所述低温煤沥青的软化点为40-95℃；所述的交联剂为三聚甲醛、甲醛或苯甲醛；所述的催化剂为对甲苯磺酸或无机酸；

所述一次颗粒A的添加量为20％-25％，所述百分比为占所述沥青树脂和所述一次颗粒A的质量百分比；所述烧结的温度为400-600℃；所述烧结的时间为4-6小时；所述烧结的气氛为惰性气氛，所述的惰性气氛的惰性气体为不与物料发生反应的气体；所述的二次颗粒B的粒径为5-10μm。

5.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述的无机酸为浓硫酸；在沥青树脂的合成过程中加入所述一次颗粒A的过程为：称取交联剂，加入到反应容器中，再加入催化剂，搅拌并加热升温至75℃时保温30min，之后加入中温煤沥青或低温煤沥青与所述一次颗粒A的混合物，升温至150℃并恒温搅拌60min停止加热，将合成产物取出后冷却至室温，得到含有所述一次颗粒A的沥青树脂；其中，所述中温煤沥青或低温煤沥青与所述催化剂的质量比为5:1；所述催化剂的用量为10％，所述百分比为占所述沥青树脂和所述一次颗粒A的质量百分比；所述的惰性气体为氮气和/或氩气。

6.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述的石墨为天然石墨或人造石墨；所述石墨的粒径为5-15μm；所述沥青为高温煤沥青或高温石油沥青；所述的表面修饰的设备为包覆釜或滚筒炉；所述表面修饰的温度为400-600℃，所述表面修饰的时间为4-6小时；所述的表面修饰时，所述二次颗粒B的用量为20-40％，所述石墨的用量为50-70％，所述沥青的用量为5-10％，所述百分比为占所述二次颗粒B、所述石墨和所述沥青的质量之和的百分比。

7.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述沥青的软化点为100℃-250℃；所述的焙烧的温度为800℃-1000℃；所述的焙烧的时间为5-8小时；所述三次成品颗粒C的粒径为8-20μm。

8.一种如权利要求1～7任一项所述的制备方法制得的锂离子电池负极材料。

9.一种如权利要求8所述的锂离子电池负极材料在制备锂离子电池中的应用。

10.一种包含如权利要求8所述的锂离子电池负极材料的锂离子电池。