[发明专利]一种甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂及其制备方法有效
| 申请号: | 201410652362.9 | 申请日: | 2014-11-17 |
| 公开(公告)号: | CN104383927A | 公开(公告)日: | 2015-03-04 |
| 发明(设计)人: | 张国杰;郝兰霞;屈江文;王仲英;苏爱廷;徐英;张永发 | 申请(专利权)人: | 太原理工大学 |
| 主分类号: | B01J23/78 | 分类号: | B01J23/78;B01J37/34;C01B3/40 |
| 代理公司: | 太原市科瑞达专利代理有限公司 14101 | 代理人: | 江淑兰 |
| 地址: | 030024 山西*** | 国省代码: | 山西;14 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 甲烷 二氧化碳 重整 合成气 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1. 一种甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于:所述催化剂以活性炭为载体,以钴、镍为活性组份,以锆、钾、镁为助催化剂组份,采用电吸附法得到甲烷二氧化碳重整催化剂Co-Ni-Zr-Mg-K/AC。
2.根据权利要求1所述的甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于:所述活性炭含量占70~90%,钴、镍、锆、钾、镁的含量为10~30%。
3.根据权利要求1所述的甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于:所述活性炭为果壳活性炭、木屑活性炭、秸秆活性炭、褐煤活性炭或沥青基活性炭中的任一种。
4.一种权利要求1~3任一项所述的甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:活性炭经浓氨水、微波改性处理后,制作成活性炭电极,通过电吸附方法添加金属活性组分制备甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂,具体包括以下步骤:
(1)将粒径为4~10mm的活性炭在浓氨水中浸泡5~7h,然后用蒸馏水反复冲洗至pH为6~7.5,在烘箱中干燥8~12h;然后将其放入微波炉中,通入改性气体,经微波辐照3~5min,降至室温,得到改性活性炭a;
(2)将(1)中改性的活性炭a与有机粘结剂混合均匀,其中活性炭a占70~90%,有机粘结剂占10~30%;再用研钵充分研磨混合均匀后,在150~190℃下将混合物热压成型并粘贴在石墨纸上,然后在管式炉中氮气保护下升温至750~800℃,恒温3~4h,使粘结剂充分炭化,氮气保护下降温至室温,取出得到电极片;
(3)将制备好的电极片用导线与电源相连,将金属活性物的硝酸盐溶液置于吸附容器中,打开电源进行电吸附;将吸附后的电极110℃干燥6~12h,马弗炉400~700℃焙烧2~5h,得到催化剂前驱体b;
(4)将(3)中催化剂前驱体b于氢气气氛中还原1~2h,温度保持在550~700℃,得到甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。
5.根据权利要求4所述的甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:所述微波改性过程中,微波功率为100~600W,所述改性气体为N2或H2,改性气体流量为100~120mL/min。
6.根据权利要求4所述的甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:所述有机粘结剂的原料配比酚醛树脂23~45%、环氧树脂23~45%、六亚甲基四胺15~25%、乙醇2~8%。
7.根据权利要求4所述的甲烷与二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:所述电源为太阳能稳压电源,电压为0~2V,两电极片相距2.0cm,钴、镍、锆、钾、镁的硝酸盐溶液按体积比1:1:1:1:1混合-,电吸附时间为15~30min。
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